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胺基聚苯乙烯载HLO双功能复合纳米材料同步去除污水中氟和对硝基酚的研究认领

作者：

朱雅娴

学位授予单位：

扬州大学

摘要：

水体中共存的酚类污染物和氟化物可引发协同毒性效应,威胁水生态安全和人类健康。工业生产是此类复合污染的主要来源,其中焦化、石油化工、农药制造及电子信息等行业的生产废水常含有高浓度的酚类化合物和氟化物,产生毒性强、难降解的复合工业废水。此类废水因酚类有机物与氟化物共存,易通过协同效应加剧环境风险,而传统污水处理技术难以实现高效同步去除。吸附法是酚类污染物和氟化物常用的处理技术之一,但常规吸附材料普遍存在功能单一、吸附选择性差、脱附再生困难等问题,导致同步净化效果受限,亟需开发兼具高容量、高选择性且适合于工程应用的新型吸附材料。本研究首先以污水中酚类污染物的高效去除为目标,采用氯甲基化聚苯乙烯微球为原料,通过“催化交联-胺基改性”的工艺制备了二甲胺基超高交联聚苯乙烯吸附剂（D-HPA）,并选择苯酚和对硝基酚为代表性酚类污染物,系统考察了D-HPA对苯酚和对硝基酚的吸附特性。结果表明,D-HPA具有较高的比表面积（532.1 m2/g）、丰富的微孔结构和二甲胺基团,p H=6的条件下对苯酚和对硝基酚的吸附量分别可达122.9mg/g和132.7 mg/g,显著优于商品化吸附剂D301和XAD-4。吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich等温模型,吸附机制涉及微孔填充、酸碱作用及π-π作用。吸附-脱附循环实验表明,1 M的Na OH溶液能够高效再生吸附饱和的D-HPA,10批次循环后吸附量下降低于5%,表现出优异的脱附再生性能。柱吸附实验表明,D-HPA对苯酚和对硝基酚的有效处理量分别可达320 BV和430 BV,且原位再生脱附率超过97%,证实D-HPA具有吸附量大、稳定性强、再生性能优异等优势,适用于含酚废水的深度处理。在上述研究基础上,以废水中氟和酚类污染物的同步深度去除为目标,本研究进一步以除酚吸附剂D-HPA为载体,以除氟性能优异的纳米水合氧化镧（Hydrated Lanthanum Oxide,HLO）为目标负载物,通过“过“前驱体导入-原位加碱沉积”的策略,将HLO纳米颗粒负载于D-HPA孔道内,制备出双功能复合纳米材料HLO@HPA,并系统研究了HLO@HPA对氟和对硝基酚的同步吸附性能及机制。表征结果表明,HLO@HPA为黄棕色球状颗粒,比表面积为593.9 m2/g,La负载量为15.36 wt%,HLO纳米颗粒分布于D-HPA整个横截面,且外围区域负载量较高。吸附实验表明,在p H=3.0时,HLO@HPA对氟和对硝基酚的最大吸附量分别为14.16 mg/g和94.38 mg/g。吸附动力学研究表明,HLO@HPA对氟和对硝基酚的吸附过程均符合准二级动力学模型（R2>0.99）,且氟的吸附平衡时间为100 min,显著快于对硝基酚的400 min。吸附热力学分析表明,HLO@HPA对氟和对硝基酚的吸附为自发放热反应（ΔG<0,ΔH<0）,低温有利于吸附。在高浓度SO42-（600 mg/L）和Cl-（600 mg/L）共存的条件下,HLO@HPA的吸附性能未受到显著影响,表现出良好的吸附选择性。经6批次“吸附-再生”循环后,HLO@HPA对氟的吸附量保持在初始吸附量的85.7%,对对硝基酚的吸附量保持在初始吸附量的93.2%,表现出良好的同步脱附再生性能。固定床吸附实验表明,HLO@HPA对含氟（3.0 mg/L）和对硝基酚（48.0 mg/L）的混合模拟废水处理量分别可达320 BV和390 BV,且两种污染物的原位再生效率均超过97%,展现出良好的实际应用前景。FTIR和XPS分析证实,HLO@HPA对氟和对硝基酚优异的同步去除性能得益于材料独特的双功能结构,其中载体D-HPA能够通过微孔填充、酸碱作用和π-π作用实现对硝基酚的高效吸附,负载的HLO纳米颗粒能够通过配体交换和内配位络合的协同作用实现氟的选择性吸附。本研究通过“La前驱体导入-原位加碱沉积”的技术路线,耦合D-HPA对酚类污染物的高效吸附性能和HLO对氟的选择性吸附特性,制备出HLO@HPA双功能复合纳米吸附材料,为含氟/酚复合污染废水的同步深度净化提供了高效解决方案。其“载体-纳米颗粒”的双活性位点设计策略可拓展至其它复合污染废水治理领域,兼具理论创新与工程应用价值。未来可进一步优化HLO的负载条件,探索材料规模化制备方法及实际废水处理性能。

摘要译文

关键词：

聚合物吸附剂; 双功能复合纳米材料; 酚类污染物; 氟; 同步去除

学位年度：

2025

学位类型：

硕士

学科专业：

工程硕士（专业学位）

导师：

韩飞超

中图分类号：

X703[废水、废液的处理与利用];TQ424[吸附剂]

学科分类号：

080605[冶金环境工程];083002[环境工程];081702[化学工艺]

D O I：

10.27441/d.cnki.gyzdu.2025.001061