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磁性碳基三维层状双金属氧化物的制备及其对聚苯乙烯微塑料的去除研究认领

被引量： 1

作者：

宋宗奇

学位授予单位：

南昌大学

摘要：

微塑料（MPs）,作为新兴污染物,因其化学性质稳定及其易富集其他共存的污染组分而对生态环境和人类健康造成严重威胁。因此,微塑料的高效去除已成为目前水污染控制领域中极为关注的热点问题。吸附法是一项操作简单、处理成本低且高效的水处理技术,在去除水体微塑料方面具有显著优势。层状双金属氧化物（LDOs）凭借其特殊结构和物化效应已是一种具有高潜力的水体吸附剂。然而,传统LDOs常出现片层堆叠现象而造成性能降低以及分离回收困难等问题,使其实际应用受限。因此,亟需设计高吸附性能的LDOs,使其有望实现水体微塑料的高效去除。本文借助“前驱热溶剂-无氧煅烧法”制备具有三维结构的磁性碳基镁铝层状双金属氧化物（M-Mg Al-LDO）,通过系统考察制备过程中煅烧温度和Fe3+含量等参数,借助X射线衍射（XRD）、热重分析（TG）、比表面积孔径分析（BET）、扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、拉曼光谱（Raman）、X射线光电子能谱仪（XPS）以及Zeta电势分析等表征手段明确M-Mg Al-LDO可控制备及其吸附性能;目标污染物选择水环境中常见的聚苯乙烯（PS）微塑料,基于静态批量吸附实验深入考察溶液p H、吸附时间、污染物初始浓度、反应温度及吸附剂投加量等因素对M-Mg Al-LDO去除PS性能的影响,同时结合吸附模型拟合计算以及吸附前后固样表征分析,明晰该材料对PS的去除机理。此外,通过考察共存离子影响、腐殖酸共存影响和实际废水实验、循环再生性能研究,评估M-Mg Al-LDO的实际应用性能。主要研究结论如下: （1）基于结构、组分和形貌分析结果表明:M-Mg Al-LDO在煅烧温度为500°C、Fe3+含量为0.03 mol/L时,制得的复合材料性能最优。该复合材料主要成分为Mg O、Al2O3和Fe3O4,比表面积为197.65 m2/g,且表面存在C-H、-OH及金属氧键等官能团;形貌上呈现出由褶皱片层交叉堆叠形成的三维花状介孔结构。（2）当吸附剂投加量在1.0 g/L、PS初始浓度为200 mg/L、反应温度为298K、吸附时间是2 h、溶液p H为7时,M-Mg Al-LDO对PS的最大吸附量为203.12mg/g。与此同时,溶液p H对吸附反应影响甚微且复合材料对PS的吸附量随反应温度的升高而增大。（3）M-Mg Al-LDO对PS的吸附符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型,表明此吸附过程为单分子层的化学吸附。颗粒内扩散模型拟合表明吸附反应在高浓度比低浓度额外存在一个慢速的污染物内扩散阶段。吸附热力学计算表明该吸附为吸热自发过程。M-Mg Al-LDO对PS的吸附主要是π-π相互作用、静电相互作用、氢键相互作用以及金属氧键的络合作用的协同结果。（4）CO32-和Ca2+的存在会对PS的去除产生一定程度的负面影响;共存的腐殖酸对LDO吸附PS具有一定的抑制作用,且随腐殖酸浓度的增加而增强,但去除率仍能达到85%以上;该复合材料在历经5次循环再生后对PS仍具有超高吸附性能,去除效率基本维持在96%。综上,M-Mg Al-LDO具有优异的抗干扰稳定性,有望成为去除实际水体中聚苯乙烯微塑料的优异吸附剂。

摘要译文

关键词：

三维层状镁铝双金属氧化物; 磁性; 吸附; 聚苯乙烯微塑料; 去除机理

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

环境科学与工程

导师：

章萍

中图分类号：

TQ424[吸附剂];X505[环境污染防治方法与设备]

学科分类号：

081702[化学工艺];0713[生态学];080707[能源环境工程];083002[环境工程]

D O I：

10.27232/d.cnki.gnchu.2024.002485