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磁性复合材料的制备及γ-氨基丁酸的测定和分离方法研究认领

被引量： 1

作者：

郑孝军

学位授予单位：

中南民族大学

摘要：

γ-氨基丁酸（γ-aminobutyric acid,GABA）是一种非蛋白质氨基酸,也是一种神经递质。GABA与神经系统相关疾病的发生和发展密切相关,在精神类疾病的诊断与治疗中发挥着不可替代的作用。GABA还参与免疫系统中激素的合成和释放、扩张心脑血管调节血压的过程。鉴于GABA重要的生理作用,其逐渐被研究开发为功能性食品和药物用于保健和治疗疾病。GABA可通过不同方法来制备,但不论何种方法都面临着从复杂基质中分离的困境。现有分离方法因前处理过程复杂、设备昂贵、有机溶剂使用量大、耗时长、能耗高、或对分离环境和操作人员的要求高等,无法满足快速大批量分离的要求。由此可见,开发一种高效快速分离纯化GABA的方法,对食品和药物的制造以及营造良好的市场环境均有重要意义。为此,本文进行了以下探索:1.为准确评价所制备材料的分离性能,首先对GABA的测定方法进行了研究。氨基酸可与水合茚三酮显色,有色产物在可见区可测,对仪器的要求低。但不同文献报道的测定条件不尽相同,主要区别在于体系的酸度、显色剂的用量、加热的温度和时间。为建立准确定量检测GABA的方法,本文首先研究了溶剂的影响,并系统地探究显色条件的影响。结果表明,在p H=7.0时,0.5～80 mg/L浓度范围内的GABA与1.8 g/L水合茚三酮乙醇溶液沸水浴60 min,反应生成的有色产物在567 nm处的吸光度与GABA的浓度线性关系良好（R2=0.9998）。这为茚三酮显色测定GABA提供了一个针对性较高的最佳测定条件,为后续工作奠定了基础。该方法有较好的重现性和一定的选择性。结合TLC对市售的玉米淀粉发酵提取的含GABA的添加剂样品进行分析,结果证明该方法的准确度较高。该方法不仅可直接用于一些样品中GABA的直接定量检测,也可为液相色谱的检测提供参考。这种简便、快捷、直观的检测方法在当前GABA被日益广泛关注和大量应用的情况下,对于指导生产和产品质量检验均具有重要意义。2.由于GABA水溶性好,很难将GABA从水溶液中吸附以达到在复杂基质中快速分离GABA的目的。为此,本文以有机物苯乙烯（St）聚合包覆改性后的Fe3O4磁珠为磁性聚合物分离载体,利用氯磺酸对Fe3O4@St表面的有机层进行磺化,成功制备表面富含磺酸基的磁性复合材料Fe3O4@St-SO3H,并将其应用于GABA的吸附分离。通过TEM、FTIR、XRD、TG和BET对Fe3O4@St@SO3H磁性复合材料表征。通过制备条件和吸附条件的优化,最终Fe3O4@St-SO3H材料对GABA吸附率高达89.03%。研究发现,Fe3O4@St-SO3H对GABA的吸附属于单层均相物理吸附。Fe3O4@St-SO3H对GABA的最大吸附容量为127.3mg/g。通过对洗脱液和洗脱方式的研究发现,吸附在Fe3O4@St-SO3H表面的GABA可利用p H=7.0的PBS（0.3 mol/L）在20℃震荡1 h被洗脱,洗脱率达97.54%,且洗脱后的Fe3O4@St-SO3H材料重复使用10次后,对GABA的吸附率仍在75%以上,重复使用的性能优异。最后将Fe3O4@St-SO3H磁性复合材料用于分离实际桑叶和麦麸样品中的GABA,通过LC-MS手段对比检测吸附前后和洗脱前后的溶液中GABA的相对含量,发现Fe3O4@St-SO3H磁性复合材料对两种实际样品中GABA的吸附率分别为87.61%和89.35%,富集倍数分别为3.99和3.97。该磁性复合材料不仅可用于复杂基质中GABA的快速磁性分离纯化,也可用于GABA检测前的样品处理。3.为进一步实现GABA的高选择性吸附分离,本文将高顺磁性的Fe3O4纳米材料与高选择性的分子印迹技术相结合,以GABA为模板分子,以高生物相容性的SiO2为印迹层,成功制备出磁性纳米印迹聚合物Fe3O4@SiO2 MIPs。通过对材料制备和吸附条件进行优化,得到最佳制备和吸附条件,并通过TEM、FTIR等对材料进行表征。热力学和动力学数据表明,该种磁性纳米印迹聚合物对GABA的最大吸附容量为36.05 mg/g。通过对洗脱液的探究发现,0.1 mol/L的HCl可将吸附在印迹聚合物表面的GABA顺利洗脱,还不破坏Fe3O4@SiO2 MIPs的结构及吸附性能,洗脱后的材料重复使用10次后仍具有良好的吸附性能。Fe3O4@SiO2 MIPs对GABA的吸附属于单分子层吸附,动力学模型拟合结果为准二级动力学,说明该行为并非单一吸附机理作用的结果。相对温和的条件下,Fe3O4@SiO2 MIPs在30 min内可完成对GABA的吸附分离,分离速度快。比较Fe3O4@SiO2 MIPs和非印迹聚合物（Fe3O4@SiO2 NIPs）对干扰物的吸附,发现Fe3O4@SiO2 MIPs对干扰物的吸附均低于Fe3O4@SiO2 NIPs的吸附,说明Fe3O4@SiO2 MIPs对GABA具有较好的选择性。与常用的高效液相色谱法相比,该方法避免了分离过程中大量使用有机溶剂;降低了对分离条件和人员的要求,条件更易满足。该方法对于未来食品和药用级别的GABA的工业生产提纯和营造良好的市场运营环境具有积极作用。4.为排除其他基质对测定GABA的干扰,制备了水溶性较好的CdTe@SiO2 QDs,并与高选择性的分子印迹技术相结合,以GABA为模板分子,通过高透光性的SiO2的固定,实现了GABA在CdTe@SiO2 QDs表面的印迹。通过对洗脱条件和制备条件优化后,发现CdTe@SiO2 MIPs与GABA相互作用呈现荧光增强的结果,且荧光增强的程度与GABA的浓度具有一定的线性关系。通过抗干扰实验证明GABA对CdTe@SiO2 MIPs的荧光增强作用具有一定选择性。这为利用量子点与分子印迹结合选择性检测GABA提供了新方法,为在复杂样品中直接检测GABA奠定了基础。

摘要译文

关键词：

γ-氨基丁酸; 水合茚三酮; 磁性材料; 分子印迹; 磺化; 量子点

学位年度：

2021

学位类型：

硕士

学科专业：

分析化学

导师：

察冬梅

中图分类号：

R313[医用化学];TB33[复合材料⑨]

学科分类号：

1001[基础医学];100601[中西医结合基础医学];080501[材料学];080505[复合材料];080509[能源材料]

D O I：

10.27710/d.cnki.gznmc.2021.000262