本文分别以硝酸镉,硝酸锌和硫化钠为前驱体,采用简单的湿式化学法合成了一系列Cd XZn1-XS(X为Cd元素占催化剂的摩尔比)样品,并用X射线衍射,紫外可见吸收,物理化学吸附仪,扫描电子显微镜,透射电子显微镜以及(光)电化学等测试手段对催化剂物理结构,光学性能,比表面积,微观结构,光生电子空穴对的分离及表面组成进行了详细的表征。本文研究了在可见光照射下苯甲醇和硝基苯耦合体系中进行光催化合成希夫碱化合物的光催化性能。实验结果表明,当X为0.78(Cd0.78Zn0.22S)时,样品表现出最高的光催化活性,其光照4h时得到的希夫碱产率为55.2%,并根据席夫碱的产率推算出苯甲醛的产率和苯胺的理论产率分别为96.6%和67.9%。通过不同波段的活性实验从而估算出催化剂的量子效率,其中在带通滤光片λ=450±10 nm时量子效率(QE)为15.8%。本文还拓展了在不同芳香醇和硝基苯的耦合体系下合成席夫碱从而验证了催化剂的通用性。在此基础上,我们还进行了三元硫化物Zn3In2S6光催化氧化芳香醇到芳香醛并释放H2的研究。本文分别以水,甲醇,乙醇和乙二醇为溶剂合成Zn3In2S6催化剂,并采用XRD,XPS,SEM,TEM,UV-vis,BET等表征对催化剂的物理性质进行分析并通过裂解芳香醇到芳香醛同时产生氢气来检验不同溶剂合成的Zn3In2S6样品的光催化性能,实验结果表明在此反应体系中以水作为溶剂合成的样品光催化性能最好,其中氢气产量高达708.7μmol(λ≥380 nm),相应的苯甲醛产率为732.1μmol。而且产生的醛和氢气摩尔数接近1:1。此外,我们做了不同波段的光照实验从而估算出催化剂的量子效率,其中样品在带通滤光片λ=365±10 nm时量子效率为3.21%。最后通过电化学,荧光和捕获剂实验的探索来研究反应的机理。 摘要译文
光催化; CdXZn1-XS; 席夫碱; Zn3In2S6; H2
070304[物理化学];081704[应用化学];081705[工业催化]