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电子皮肤用硅橡胶的改性与摩擦电传感性能研究认领

作者：

蔡亚威

学位授予单位：

哈尔滨工业大学

摘要：

电子皮肤在人工智能、物联网、人机交互等领域具有较大的应用前景。基于摩擦纳米发电机(Triboelectric nanogenerator,TENG)的摩擦电式电子皮肤(Triboelectric electronic skin,TES)具有自供电传感的特性,可以在不需要外接电源的情况下实现传感功能。以人体传感的实际应用为导向,可研发基于不同材料的具有不同功能的TES。硅橡胶作为一种有机高分子,具有较好的生物相容性、柔韧性和热稳定性,在TES中具有较大的应用潜力。然而目前硅橡胶基TES面临一些问题,比如硅橡胶复合材料作为应变传感器件的电极时,具有较大的负载量,导致器件的大应变难以实现;硅橡胶的摩擦电性能有限,所制备的压力传感器件的灵敏度有待进一步提升;硅橡胶基温度/压力耦合传感器难以实现独立同步传感;自修复硅橡胶的性能难以调控,导致自修复功能器件的杨氏模量与人体皮肤难以匹配等。基于此,本论文以Ecoflex 00-30硅橡胶和聚二甲基硅氧烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)硅橡胶为研究对象,针对上述问题,首先采用溶胀吸附法制备了低碳纳米管(Carbon nanotube,CNT)负载的Ecoflex/CNT复合材料,实现了应变传感器件对人体大应变运动的精确传感;之后通过PDMS的表面褶皱化及其与MXene的复合,实现了压力传感器件对人体细微运动(例如心跳和脉搏等)的传感;然后在压力传感器件中引入热敏材料聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS),实现了摩擦电器件对人体体温和脉搏的独立同步传感;最后在PDMS中引入亚胺键和氢键,通过对两种自修复键进行组分含量的调控,制备出杨氏模量与人体皮肤相匹配的自修复功能器件。利用Ecoflex 00-30硅橡胶在正己烷中的溶胀特性,使其在溶胀过程中吸附碳纳米管,研究结果表明:溶胀吸附法制备的Ecoflex/CNT电极中,CNT主要嵌入Ecoflex硅橡胶表面,而常用的混合法将CNT掺入基体材料内部,因此溶胀吸附法制备的复合材料具有CNT负载率低、电导率高的优点。当CNT质量分数仅为3.0%时,电极电导率便可达到10.2 S/m。由于低的负载率,CNT对Ecoflex基体的拉伸性能影响较小,因此将溶胀吸附法所制备的Ecoflex/CNT与Ecoflex共同组装成的摩擦电式应变传感器在150%的应变范围内,电极层与摩擦电层界面结合良好,可实现稳定传感。所制备的应变传感器可对人体的关节转动等大应变运动进行精确传感。对PDMS采用简易有效的紫外臭氧辐照处理及其与MXene的复合,获得具有褶皱形貌的PDMS/MXene复合薄膜,研究结果表明:紫外臭氧辐照使PDMS硅橡胶表面发生化学改性,将甲基转变为高电负性的羟基,同时使PDMS表层转变为硬质层,在预拉伸的作用下与下层弹性体出现机械失配,产生褶皱。表面电负性的增加和褶皱形貌提高了器件的压力传感灵敏度;MXene的掺杂不仅在PDMS中引入了=O,-OH和-F等高电负性基团,而且提高了PDMS的介电性能,进一步提高了灵敏度:在10～80 Pa范围内灵敏度高达180 m V/Pa,80～800 Pa范围内灵敏度达到60 m V/Pa。所制备的摩擦电式压力传感器可对人体心跳和脉搏等细微运动进行准确监测。在压力传感器件的基础上,通过在PDMS表面涂覆PEDOT:PSS作为热敏电极,制备了温阻机制和摩擦电机制相结合的温度/压力耦合传感器,研究结果表明:PEDOT:PSS不仅作为TENG结构的电极层,同时具有热敏特性,可作为热敏电阻感知温度变化。在工作过程中,压力传感所施加的压力对PEDOT:PSS的电阻影响较小,因此不影响温度传感性能;温度变化所引起的PEDOT:PSS电阻变化值远小于TENG内部阻抗,也不影响压力传感性能。此外在同时传感检测中,压力传感电路电流远小于温度传感电路电流,不影响温度传感信号;且温度传感电路电压为10 V恒压,也不影响压力传感所测的交流电压。因此所制备的温度/压力耦合传感器可对温度和压力进行独立且同步的传感。将其应用于人体时,可对人体体温和脉搏同时进行监测,有利于电子皮肤轻便化、集成化。采用氨丙基封端的聚二甲基硅氧烷(NPDMS)短链与异佛尔酮二异氰酸酯(IPDI)和对苯二甲醛(TPAL)进行缩合反应,从而在PDMS硅橡胶中引入亚胺键和氢键,制备了双交联自修复PDMS,研究结果表明:由于亚胺键和氢键对PDMS分子链的交联程度影响存在差异,双交联自修复PDMS的杨氏模量和自修复性能可根据IPDI和TPAL的比例变化进行调控。其中,当NPDMS、IPDI和TPAL的摩尔比为1:0.5:0.5时,所制备的样品在1 h内的自修复效率达到78%;杨氏模量为140 k Pa,与人体皮肤的杨氏模量接近。同时利用二维碳化钛MXene的高导电性和表面富含的一些高电负性官能团,MXene与NPDMS短链上的氨基可形成氢键,赋予材料导电性和自修复功能,制备了自修复电极。双交联自修复PDMS和自修复电极组装成的自修复TENG在2 h内完全自愈合,具有良好的自修复效果,在电子皮肤的长期传感工作中具有较大优势。

摘要译文

关键词：

硅橡胶; 摩擦电; 电子皮肤; 传感器; 自修复

学位年度：

2023

学位类型：

博士

学科专业：

材料学

导师：

张化宇

中图分类号：

TP212[发送器（变换器）、传感器⑨];TQ333.93[氟橡胶、硅橡胶]

学科分类号：

080402[测试计量技术及仪器];080403[科学仪器技术与工程];081101[控制理论与控制工程];081102[检测技术与自动化装置];080501[材料学];081702[化学工艺]

D O I：

10.27061/d.cnki.ghgdu.2023.005491