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呋喃酰腙类钯化合物及二茂铁叔胺类环钯化合物的设计合成及催化性能研究认领

作者：

钱恒玉

学位授予单位：

上海大学

摘要：

本论文在呋喃酰腙类(CN-、CNO-、NO-和ONO-)钯化合物及二茂铁叔胺(CN-)环钯化合物的合成、表征与催化应用方面做了如下工作:一、呋喃酰腙类钯化合物的合成、表征与催化性能研究1、呋喃酰腙类钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.ⅩⅤ)的合成与表征以呋喃酰肼和一系列芳香醛为起始原料,缩合形成呋喃酰腙类配体(H2LⅠ-H2LⅩⅤ);分别与Li2PdCl4和CH3COONa反应,通过C-H键活化或脱去酚羟基,经三苯基膦处理得到钯化合物[CN-(Cat.Ⅰ-Cat.Ⅱ)、CNO-(Cat.Ⅲ-Cat.Ⅴ)、NO-(Cat.Ⅵ-Cat.Ⅶ)和 ONO-(Cat.Ⅷ-Cat.ⅩⅤ)。所有化合物均通过元素分析、IR、1H-NMR和13C-NMR等手段对结构进行表征,其中钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.ⅩⅤ)经X-射线衍射确认结构正确。2、呋喃酰腙类钯化合物在碳-碳偶联反应中的应用研究了呋喃酰腙类钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.ⅩⅤ)在Suzuki-Miyaura和Mizoroki-Heck偶联反应中的应用。以钯化合物(Cat.Ⅺ)为催化剂,K3PO4·7H2O为碱,可有效催化芳基硼酸与溴代芳烃的Suzuki-Miyaura反应,不活泼溴代噻吩和氯代芳烃与芳基硼酸偶联的收率也能达到90%以上;以钯化合物(Cat.Ⅺ)为催化剂,Cs2CO3为碱,可有效催化卤代芳烃与丙烯酸甲酯和苯乙烯的Mizoroki-Heck反应。开展呋喃酰腙类ONO-钯配合物催化苯硼酸、苯乙炔与芳基酰氯偶联反应研究。以Cat.Ⅺ为催化剂,碳酸铯(二异丙基胺)为碱,较好的收率得到相应二芳酮或炔酮类化合物(99%),为芳香酮或炔酮类化合物骨架的构筑提供数据支撑。二、二茂铁叔胺类环钯化合物的合成、表征与催化性能研究1、二茂铁叔胺类环钯化合物的合成与表征以二茂铁甲(乙)基胺为原料,分别与呋喃甲醛、噻吩甲醛及苯甲醛缩合形成希夫碱(1a-f),经硼氢化钠还原、甲基化反应得到二茂铁叔胺类配体(LⅠ-Ⅵ),分别与Li2PdCl4和CH3COONa反应,经三苯基膦解聚制备出二茂铁叔胺类环钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.Ⅵ)。利用元素分析、IR、1H-NMR和13C-NMR对其结构进行表征,其中环钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.Ⅵ)的分子结构经X-射线衍射确认。2、二茂铁叔胺类环钯化合物在Suzuki-Miyaura反应中的应用开展二茂铁叔胺类环钯化合物(Cat.Ⅰ-Cat.Ⅵ)在3,4-二甲氧基苯硼酸与卤代芳烃的Suzuki-Miyaura反应中的催化性能研究,其中二茂铁叔胺类环钯化合物(Cat.Ⅰ)的催化活性较高,为开发新型二茂铁叔胺类环钯化合物提供理论基础。

摘要译文

关键词：

呋喃酰腙; 环钯化合物; 催化性能; 二茂铁叔胺; 偶联反应

学位年度：

2021

学位类型：

博士

学科专业：

材料化学

导师：

宋力平

中图分类号：

O621.251;O621.25[化学性质、有机化学反应]

学科分类号：

070303[有机化学];081704[应用化学]

D O I：

10.27300/d.cnki.gshau.2021.000155