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【期刊论文】 • 李森林吴广张依婷潘欣儿 +2位作者 • 《江西化工》 • 2022年第5期 109 - 112，共4页

机构： [1] 云南农业大学

摘要： 一种新型三维多孔金属有机框架材料Zn(BTC)_(4)(均三苯甲酸:BTC=benzene-1,3,5-tricarboxylic acid)通过水热方法合成,并采用二次生长法合成了一种新型金属有机框架/多孔氧化铝复合膜。利用扫描电子显微镜对形貌进行了表征,通过热重量分析探究了复合膜的稳定性,最后测试了该复合膜对CO_(2)/CH_(4)的选择性吸附性能。结果表明,金属有机框架/多孔氧化铝复合膜对CO_(2)/CH_(4)的选择性吸附性能比多孔阳极氧化铝膜高约38%。

摘要译文

关键词: 金属有机框架 ；多孔氧化铝膜；复合膜 ；气体吸附

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【学位/硕士】 • 周蜜 • 广西师范大学 • 导师：桂柳成 • 2019年

摘要： 金属有机框架（Metal-Organic Frameworks,简称MOFs）作为一种新兴的多孔材料,既不同于传统的无机多孔材料（例如沸石等）,也不同于一般的有机配合物。MOFs不仅具有高永久的孔隙率、均匀的孔隙大小、巨大的比表面积、可调的孔隙表面和有趣的拓扑结构,而且还兼具有机配体和无机金属的性质,使得它在气体吸附与分离、生物分子识别、选择性催化和发光等方面具有潜在应用价值和广阔的发展前景。本文利用溶剂热法,使用富含酰胺基团的三角型多羧酸配体4,4,4-[1,3,5-苯基三（酰胺基）]三苯甲酸（H3L1）与过渡金属锰（II）、钴（II）或碱土金属镁（II）、锶（II）构筑了四例金属有机框架材料。{[Mg3（BTCIT）2]}_n（1）{[Sr3（BTCIT）(OH)3]}_n（2）{[Co3（BTCIT）(OH)3]}_n（3）{[Mn3（BTCIT）2（DMF）(MeOH)2（H2O）]}_n（4）对配合物1-4的稳定性进行比较,发现配合物2在空气中加热至350℃、pH=1或11条件下及甲醇等极性溶剂中均保持其框架结构的稳定。本文研究了配合物2作为吸附剂对不同尺寸、带不同电荷染料的吸附性能,发现其对体积较小的正电性染料亚甲蓝（MB）和结晶紫（MV）有选择性吸附。分别利用配合物2对染料吸附的尺寸选择性和电荷选择性,实现了对亚甲蓝（MB）&罗丹明（RhB）或亚甲蓝（MB）&橙黄Ⅱ（OrangeⅡ）混合染料的分离。此外,将负载染料的配合物2浸泡于甲醇中,可以进行染料的释放。为接近实际应用,将配合物2制成滤膜,实现了对染料的快速吸附的效果。由于配合物1-4同时具有一定的腔孔结构和路易斯碱活性位点,两者协同作用使其对Knoevenagel缩合反应具有良好的催化效果。由于配合物2优异的稳定性,对该类型的催化循环可达六次以上,且其TON值高达1000。为了进一步验证配合物2是否具有尺寸选择性,使用尺寸较大的底物米氏酸来替换丙二腈,发现无催化效果。因此认为配合物2对Knoevenagel缩合反应的催化具有尺寸选择性。以配合物2为催化剂,溴化四丁基铵（TBAB）为助催化剂,研究了在常压条件下催化二氧化碳与环氧化合物的环加成反应,发现其对1,2-环氧己烷或氧化苯乙烯的环氧化催化产率可达95%以上。基于配合物2在强碱中的稳定性,在助催化剂TBAB协同作用下,利用吗啉富集空气中的二氧化碳并使之与环氧化合物进行环加成反应,产率高达99%。本文又以Zn（II）与砜桥杯[4]芳烃（H4TC4A-SO2）反应形成的Zn4-TC4A-SO2为前驱体,继续与配体1,3,5-均苯三甲酸（H3L2）、1,3,5-三（4-苯基）苯甲酸（H3L3）和N,N,N-三（4-亚甲基苯甲酸）(H3L4)共筑了三例零维的金属有机笼状配合物5-7。{[Zn24（TC4A-SO2）6（BTC）8（H2O）6]}_n（5）{[Zn24（TC4A-SO2）6（TCB）8（H2O）6]}_n（6）{[Zn24（TC4A-SO2）6（TMB）8（H2O）6]}_n（7）将能溶于三氯甲烷的配合物5进行染料萃取研究,发现其能选择性萃取正电性染料,这可能是由于砜桥杯[4]芳烃上存在大量未配位的氧,使其笼状结构顶点显示部分负电性的缘故。此外,由于其具有较大的空腔尺寸,因此并未表现出尺寸选择性。

摘要译文

关键词: 金属有机框架 ；Knoevenagel缩合反应；二氧化碳环加成；染料吸附与分离

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