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滇南马钱等五种药用植物化学成分及抗菌活性研究认领

作者：

刘录

学位授予单位：

中国科学院大学

摘要：

本论文由五章组成。第一章、第二章分别对夹竹桃科(Apocynaceae)鸡骨常山属灯台树(Alstonia scholaris)叶和花、奶子藤属奶子藤(Bousigoniamekongensis)根的化学成分进行了系统研究，并对部分化合物进行了体外抗菌活性和体外抗HIV活性研究。第三章、第四章分别研究了马钱科(Loganiaceae)马钱属滇南马钱(Strychnos nitida)和苦木科(Simaroubaceae)东革阿里属东革阿里(Eurycoma longifolia)的化学成分。第五章对楝科(Meliaceae)植物印楝属印楝(Azadirachta indica)的化学成分进行了系统研究，并对部分化合物进行了体外抗菌活性研究。　　通过各种色谱技术（正反相硅胶柱色谱、薄层色谱、Sephadex LH-20凝胶柱、中压制备色谱、高效液相色谱等），运用多种波谱学方法(1D，2D NMR、MS、UV、IR和CD等)，我们从上述五种植物中共分离得到103个不重复单体化合物，其中有14个新化合物。化合物的结构类型涉及吲哚生物碱、苦木苦味素、柠檬苦素、甾体皂苷、三萜、黄酮和木脂素等。此外，我们还对部分化合物进行了体外抗菌和体外抗HIV方面的活性研究。　　1灯台树叶、花的化学成分和抗菌活性研究　　灯台树(A.scholaris)为夹竹桃科鸡骨常山属常绿植物，广泛分布于热带非洲和亚洲地区，在我国普洱、南宁、广州、深圳等城市均有栽培。在我们课题组前期对灯台叶的研究中发现了一系列的单萜吲哚生物碱，另外前期发现灯台叶总生物碱在体内、体外都表现出较好的止咳、平喘、抗炎、止痛和祛痰活性。1994年马来西亚学者报道了不同生态环境中的灯台叶富含的生物碱类型差异显著。而我们也发现植物的次生代谢产物受生态环境影响较大。另外，昆明地处温带环境，以“春城”之名享誉世界。令人感兴趣的是，最近几年灯台树在昆明植物园引种成功。因此，对昆明地区移栽的灯台树进行化学成分和生物活性研究具有重要意义。我们对昆明灯台树叶的生物碱提取物进行了化学成分研究，分离得到不重复单萜吲哚生物碱16个，其中新生物碱3个。此外，抗菌活性研究结果表明部分化合物有很好的体外抗菌活性。　　灯台树，作为行道树植于很多城市的道路两旁，每逢开花季节，芳香气浓郁，造成了很多市民的不适。基于此，我们从云南普洱采集正盛开的灯台树花，对其进行气相色谱仪与质谱仪联用分析其挥发性成分，鉴定了29个含量在0.1％以上的化合物，并未发现对人体有害物质;而在鉴定的18个痕量物质中，有二甲苯类物质，我们不能排除这一结果与我们所采集样品的环境有关，具体结论有待于进一步的研究。另外，我们对灯台树花的化学成分进行了研究，分离并鉴定了12个单萜吲哚生物碱。　　2奶子藤的化学成分和抗HIV活性研究　　奶子藤(B.mekongensis)，为夹竹桃科奶子藤属植物，产于越南及中国云南。其作为传统傣药，迄今，仅有两篇文献对其化学成分进行报道，且是对其叶、枝中生物碱成分的报道。基于前期预实验中发现其甲醇提取物中含有大量生物碱类成分，为了有效开发利用奶子藤植物资源，寻找其中有药用价值的新颖化合物以及生物活性成分，我们首次对奶子藤根部提取物的化学成分进行了植物化学研究，共分离得到21个含氮化合物，包括3个新的酰胺类化合物。另外，我们对其中的吲哚生物碱进行了体外抗HIV活性研究。　　3滇南马钱的化学成分研究　　滇南马钱(S.nitida)，又名毛柱马钱，系马钱科马钱属木质藤本。马钱属植物广泛分布于世界热带、亚热带地区，是一个泛热带分布的属。国内外对马钱属植物化学成分的报道较多，迄今为止，化学成分的研究结果表明吲哚生物碱是其主要成分。但是滇南马钱的化学成分鲜有报道。基于丰富吲哚生物碱结构多样性的目的，我们以滇南马钱为研究对象，对其化学成分进行研究。从中分离得到化合物11个，其中新化合物3个。　　4东革阿里化学成分研究　　东革阿里(E.longifolia)，为苦木科东革阿里属植物，又被称为马来西亚人参、天然伟哥等。东革阿里全株均可入药，但药用部分主要来源于根部，在东南亚民间作为传统药材和滋补品已有数百年历史，既可作单味药、也可作药方中的重要配药。其主要化学成分是苦木苦味素及β-卡波林生物碱。又因其丰富的药理活性。我们对其根部进行了系统的植物化学成分研究，共分离得到28个化合物，其中新化合物3个。　　5印楝的化学成分和抗菌活性研究　　印楝(A.indica)为楝科印楝属植物，是一种速生常绿乔木，原产于南亚次大陆，包括印度、巴基斯坦以及缅甸等国，在东南亚、非洲、南美洲、澳洲及我国均有分布。其很早就被用作药用植物，其整株植物的各部位，叶、种子、花、树皮等都被广泛用于民间医药。结构类型主要涉及柠檬苦素。柠檬苦素为高氧化度的四降三萜类化合物，因其骨架中A/B/C/D/E环都有可能开环且形成新的环系，且其氧化度高。基于对新颖结构及抗菌物质的发现，又因为对于印楝化学成分的报道多集中于果实部分，我们对采自云南省元谋县种植的印楝叶作为研究对象，以植物化学为研究手段对其进行化学成分研究，从中共分离并鉴定了23个化合物，包含2个新化合物。并对其中部分化合物进行抗菌活性研究，结果显示新化合物1对肺炎克雷伯杆菌，大肠杆菌和金黄色葡萄球菌这三种细菌表现出较好的抗菌活性，最低抑菌浓度均为0.781μg/mL，而新化合物2对金黄色葡萄球菌也表现出较好的抗菌活性，最小抑菌浓度为0.781μg/mL。

摘要译文

关键词：

药用植物; 灯台树; 奶子藤; 滇南马钱; 东革阿里; 印楝; 化学成分; 抗菌活性; 抗HIV活性

学位年度：

2016

学位类型：

博士

学科专业：

药物化学

导师：

罗晓东

中图分类号：

R284.1[化学分析与鉴定]

学科分类号：

1005[中医学];100803[中药鉴定学];100804[中药化学];100805[中药分析学]