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基于羧酸和氮杂环配体构筑的配位聚合物的合成、结构与性能研究认领

作者：

王奎奎

学位授予单位：

福州大学

摘要：

近年来,配位聚合物材料凭借优异的结构特点在气体的吸附与分离、催化、生物医学、磁学、电化学和发光等领域展现出广阔的应用前景。在构筑配位聚合物的有机配体中,羧酸配体配位能力强、配位模式灵活多样,氮杂环配体具有分子内共轭大π键,容易给出电子,形成分子内电子传递和能量传递。在羧酸配体体系中引入氮杂环配体,使配位聚合物结构多样化,增强结构稳定性。在本论文中,我们利用羧酸和氮杂环配体构筑了10例配位聚合物并探究了它们的发光性能。本论文主要内容分为以下三个章节: 第一章,简要介绍了配位化学的发展、配位聚合物的定义及合成方法,并对一些羧酸和氮杂环混合配体构筑的配位聚合物进行了综述,阐述了它们的结构特点以及在各个领域应用。第二章,在配位化学自组装思想的指导下,选择半刚性氮杂环配体5,5'-联嘧啶与过渡金属铜、锌自组装得到三例不同结构的配位聚合物。配位聚合物2具有三维网络结构,孔道中存在游离的硝酸根离子。配位聚合物1和3是二维层状结构,配合物3通过层间氢键相互作用进一步拓展为三维超分子网络结构。实验结果表明配位聚合物3具有较高的热稳定性和溶剂稳定性以及强的酸碱耐受力。此外,荧光光谱表明,配位聚合物3的荧光发射发生红移。第三章,我们首先设计了一例柔性羧酸配体L1,将其与两例氮杂环配体混合,结合过渡金属Cd2+自组装得到配位聚合物4和5。配位聚合物4是二维层状结构,表现出良好的热稳定性和水稳定性。荧光实验表明配位聚合物4有高达38.5%的量子产率,并且硝基苯和硝基甲烷对其荧光具有一定的猝灭作用。此外我们将L3(3,6-二（4-吡啶基）-哒嗪与不同的二元羧酸混合,与过渡金属离子配位构筑一系列配位聚合物。配位聚合物6具有三维超分子网络结构,配位聚合物7,8,9,10为三维柱层状结构。值得注意的是,配位聚合物6和8具有较高的热稳定性和水稳定性,我们将其归结于二者骨架中存在大量的氢键相互作用。配位聚合物9和10组成相似,由于氮杂环配体和羧酸配体在结构中取向不同,二者在三维网络空间结构上产生差异。配位聚合物4、5、6、7常温固体荧光发射在400–600 nm范围内,与配体发射波长范围一致,因此配合物的发光可归结于配体π→π*或者n→π*的电子跃迁发射。

摘要译文

关键词：

配位聚合物; 混合配体; 超分子网络; 柱层结构; 荧光

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

吴明燕

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）];O631[高分子物理和高分子物理化学]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工];070305[高分子化学与物理];080502[材料物理与化学];080506[纳米材料技术]

D O I：

10.27022/d.cnki.gfzhu.2022.002660