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D-A型杂环芳基酮发光材料的合成及性能研究认领

作者：

周路

学位授予单位：

广东工业大学

摘要：

有机发光二极管（OLED）凭借广视角、高效率、高对比度、响应速度快以及柔性等优点，被广泛地应用于全彩显示领域。目前制备OLED的材料存在价格昂贵、各功能层材料的搭配选择有限、蓝光和红光器件效率低且不稳定等问题。因此，开发低成本、高效和稳定的蓝光和红光OLED材料一直是产业界和学术界的研究热点。热活化延迟荧光（TADF）材料作为第三代发光材料，具有低成本和100%激子利用率等优点，因此其成为目前OLED领域的研究热点和前沿方向。芳基酮具有较强的n-π*跃迁，可以加快反向系间窜越过程，易捕获三重态激子，且合成简单、易修饰，常被作为受体用于构筑D-A型TADF材料。本论文主要设计合成两个系列的杂环芳基酮发光材料，并研究其发光性能及应用。　　（1）第一章，我们简要介绍了OLED的发展现状、TADF材料的发光机理及AIE性质。随后综述了芳基酮发光材料的研究进展，并引出本论文的研究思路。　　（2）第二章，利用自主开发的吡啶并咪唑类芳基酮（pBZ）单元作为受体和给电子能力较弱的三苯胺和二苯胺构筑D-A型分子，并成功地合成了两个具有聚集诱导发光（AIE）、双极性特性的蓝光材料pBZ-TPA和pBZ-DPA。通过理论计算、紫外-可见吸收光谱、发射光谱和荧光寿命测试对两个分子进行系统地研究。两个分子单重态-三重态能级（?EST，0.58eV和0.53eV）较大、荧光没有微秒级长寿命，表明其无TADF性质。通过改变分子内?桥（联苯/苯）长度，调控其分子内电荷转移（ICT）特性，并证明了pBZ-TPA具有更强的ICT特性。此外，通过对pBZ-TPA的单晶进行衍射分析，发现pBZ单元可以提供丰富的分子间相互作用，这样有利于其减少非辐射跃迁。由于两个分子在聚集态下呈现高效的蓝光发射，将其用作发光层制备了OLED器件，其中的掺杂器件显示477nm和472nm的天蓝光发射峰，以及获得4.3%和4.0%最大外部量子效率（EQE）。此外，发现两个分子具有较宽的光学带隙和较高的三重态能级，将其作为主体材料制备了红色磷光OLED器件，从而获得18.9%和17.8%的最大EQE，以及在亮度为1000cdm-2下依然可以保持16.7%和16.5%的EQE。该工作表明所制备两个分子在OLED器件中具有多功能性。　　（3）第三章，利用2-芳酰基苯并噻唑（SN）作为受体和给电子能力很强的吩恶嗪和吩噻嗪作为给体构筑D-A型分子，并通过简便的合成方法制备了具有AIE性质的红光材料SN-PXZ和SN-PTZ。通过理论计算、紫外-可见吸收光谱、发射光谱和荧光寿命测试对两个化合物进行系统地研究。两个化合物具有较小?EST（0.04eV和0.16eV）和微秒级长寿命，表现出明显的TADF性质。通过对两个化合物进行单晶结构分析，观察到它们不同的分子堆积方式，此外，SN-PTZ具有明显的力致变色现象。由于两个分子在聚集态显示红光发射峰，将两个分子作为发光层制备OLED器件，其中的非掺杂器件显示662nm和656nm的红光发射峰，对应的CIE坐标分别为（0.604,0.364）和（0.609,0.380），以及获得0.15%和0.34%的最大EQE。虽然基于此系列分子所制备的器件效率较低，但为开发芳基酮红光材料提供一定的启发。

摘要译文

关键词：

D-A型杂环芳基酮发光材料; 双极性特性; 单晶结构

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

化学工程与技术

导师：

霍延平

中图分类号：

TB34[功能材料⑨];O626[杂环化合物];TN383.1

学科分类号：

070308[能源化学];080502[材料物理与化学];070303[有机化学];081704[应用化学]