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臭氧微纳米气泡修复硝基苯污染地下水的研究认领

作者：

李若萌

学位授予单位：

吉林大学

摘要：

在现代工业体系里,硝基苯是一种极为重要的化工原料,发挥着不可或缺的作用。然而,它也是地下水中常见的重非水相液体（DNAPL）,具有显著的毒性,对水质的污染效应持久,不易被传统氧化剂降解、易残余在孔隙当中形成长期污染源等特点,进一步增加了处理的难度。臭氧氧化技术作为修复硝基苯污染地下水时广泛采用的手段,存在臭氧溶解性低和气体传输能力较差等局限性。微纳米气泡,其直径介于纳米和微米之间,是可有效提高气液间传质速率的有效工具,并使水相有更高的溶解气体浓度,可弥补臭氧氧化法所具有的局限性。因此本文将臭氧氧化与微纳米气泡相结合,采用半连续试验方法研究了臭氧微纳米气泡修复硝基苯污染的地下水。 1、探究本试验装置下产生的微纳米气泡,具有的物化特性。试验发现,这些气泡具有区别于普通气泡的独特属性,并具备分解有机污染物的潜力。相较于传统气泡,微纳米气泡能够在水中保持更长时间的悬浮状态,特别是纳米级气泡可以稳定存在于水中长达数月。同时,随着微纳米气泡的形成,溶液中的氧化还原电位也会相应上升。微纳米气泡的存在,使得体系中羟基自由基（·OH）、超氧阴离子（·O2-）、单线态氧（1O2）的含量明显增加且提高了产生速率,这是由于气泡破裂时,吸附在气液界面的OH-促进臭氧转化为·OH,且在这一过程中,臭氧、·OH、·O2-和1O2之间会发生一系列复杂的转换。 2、通过臭氧微纳米气泡氧化降解硝基苯试验发现,臭氧微纳米气泡是一种高效、能耗低、符合绿色环保要求、很有前途的降解有机物的方法。臭氧流量为160 mL/min,臭氧浓度57.37 mg/L,初始pH=7,初始浓度为140.28 mg/L,NaCl投加量0.01 M,硝基苯的去除率高达98.69%。除此之外,硝基苯的降解过程符合准一级反应动力学规律。臭氧微纳米气泡的降解动力学明显受硝基苯初始浓度、反应体系初始pH、盐度、气体种类和流量的影响。研究发现,主要中间产物为对苯醌、苯酚、邻硝基苯酚、对硝基酚、苯胺、乙酸和硝酸根（NO3-）等,苯胺作为还原产物,表明降解是通过自由基和臭氧共同对硝基苯的芳环和硝基的进攻所致。 3、在一维模拟柱试验中,对微纳米气泡在多孔介质中的溶解氧分布和体系压力变化情况进行了探究。试验结果表明,微纳米气泡具备在多孔介质中实现有效迁移的能力。随着微纳米气泡的注入,体系内的溶解氧含量会有明显的上升,超过饱和溶解值,后趋于稳定,并保持较长时间。水体流速和介质粒径会影响溶解氧含量。当介质粒径为0.125-0.3 mm时,溶解氧含量相对较少,但压力相对较大。而当介质粒径为0.3-0.45 mm时,由于其自身特殊性质的孔隙,会使体系压力持续增加。 4、通过溶解态硝基苯修复试验,评估了普通水、空气微纳米气泡水、臭氧微纳米气泡水对污染物去除效率的影响。试验表明,臭氧微纳米气泡具有高效地去除溶解态硝基苯的能力。当通入水体体积为6 PV时,各取样点硝基苯浓度均达到国家对于硝基苯类化合物的三级排放标准。分别在三种介质粒径条件下,臭氧微纳米气泡体系下的硝基苯去除效率>空气微纳米气泡>水。在微纳米气泡的作用下,残留在介质中的污染物随着与进水口距离的增加呈现下降趋势。 5、通过残余饱和态硝基苯修复试验,证明了臭氧微纳米气泡具有优异的去除介质上残余态硝基苯的能力。试验表明,污染物残余饱和度、介质粒径和微纳米气泡负载的气体均会影响残余饱和态硝基苯的修复。随着残余饱和度的增加,污染物从体系中迁出率逐渐降低,表明微纳米气泡对污染物含量的作用范围是有限的。在介质粒径为0.3-0.45mm时,臭氧微纳米气泡对残余相硝基苯的超声清洗能力最强,最易推动污染物的迁移,是普通水体冲洗的44.78倍。空气负载产生的微纳米气泡会更易将污染物迁移出,而臭氧负载产生的微纳米气泡氧化性更强,更容易与污染物发生氧化还原反应,直接降解。推测微纳米气泡去除地下水中残余饱和态污染物的机制包括超声清洗、液相氧化、气相挥发。综上所述,对微纳米气泡物化特性的探究、氧化降解硝基苯的影响因素和机理分析、模拟实际场地对硝基苯污染的地下水进行修复试验研究,为硝基苯的降解提供了一种新的方法,为微纳米气泡降解有机物提供了有价值的信息。

摘要译文

关键词：

臭氧; 微纳米气泡; 氧化降解; 迁移分布; 硝基苯; 降解机理; 清洗

学位年度：

2025

学位类型：

硕士

学科专业：

资源与环境（专业学位）

导师：

周祖昊

中图分类号：

X523[地下水⑨]

学科分类号：

080707[能源环境工程];0815[水利工程];120116[资源与环境管理]

D O I：

10.27162/d.cnki.gjlin.2025.005560