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共价/金属有机骨架复合材料用于环境样品中紫外线吸收剂的分离富集研究认领

作者：

李孟溪

学位授予单位：

北京化工大学

摘要：

紫外线吸收剂作为光稳定剂中应用最为广泛的一类化合物,能够有效吸收太阳光及荧光光源中的紫外波段。在塑料中加入紫外线吸收剂,可以提高塑料的耐候性和使用寿命。然而,随着紫外线吸收剂在农业生产等领域的广泛应用,塑料中的紫外线吸收剂极易通过物理磨损、化学降解等途径向环境释放。在实际样品检测过程中,由于目标分析物浓度通常处于痕量水平,样品基质成分复杂多样,在仪器检测阶段之前必须对目标物进行高效的分离纯化和浓缩富集,保证分析结果的准确性和可靠性。分散固相萃取技术因其具有操作流程简便、处理时间短、有机溶剂用量少和样品需求量小等特点,在样品前处理领域显示出良好的应用前景。共价有机骨架(COFs)材料通常具有非常高的比表面积,较大的比表面积为萃取过程提供了丰富的吸附位点,能够与目标分析物充分接触和相互作用。金属有机骨架(MOFs)基于金属位点与目标物的配位作用进行萃取,而COFs通过其共轭结构和孔道的限域效应进行吸附,二者结合能够实现多种作用机制的协同,从而显著提高萃取容量。本文制备了两种共价/金属有机骨架复合材料TpBD@MIL-68和TFPB-BD@MIL-68。采用分散固相萃取法,将制备的两种复合材料应用于液相色谱法测定不同环境样品中的紫外线吸收剂。主要研究内容及结果如下: 1.采用溶剂热合成法,以2,4,6-三甲酰间苯三酚(Tp)和联苯胺(BD)为前驱体成功制备了共价有机骨架材料TpBD,并以金属有机骨架材料MIL-68为载体,构建了新型TpBD@MIL-68复合吸附剂。将该复合材料应用于环境样品中6种三嗪类紫外线吸收剂的分散固相萃取,萃取产物通过高效液相色谱检测。通过对吸附剂用量、洗脱溶剂类型及用量、萃取与解吸时间、溶液pH值等关键参数的系统优化,确定了最优萃取条件。方法学评价显示,所建立的分散固相萃取-高效液相色谱联用(DSPE-HPLC)方法在5-5000μg/L浓度范围内呈现良好的线性关系,检出限为0.613-0.943μg/L。通过分析多种环境样品进一步评估了该方法的实用性,在黑色大棚薄膜、白色大棚薄膜、黑色土壤、黄色土壤和河水中检测到6种三嗪类紫外线吸收剂的加标回收率分别为96.4%-109.9%、80.9%-95.9%、85.0%-106.2%、87.6%-107.6%和94.6%～105.6%。实验结果表明,TpBD@MIL-68复合材料具有优异的萃取性能,所建立的DSPE-HPLC方法操作简便、分析快速,为可降解塑料大棚薄膜、土壤和河水中三嗪类紫外线吸收剂的检测提供了一种有效的分析方法。 2.采用室温合成法制备了基于均三甲苯(TFPB)和联苯胺(BD)的共价有机骨架材料TFPB-BD。通过原位生长技术,以金属有机骨架材料MIL-68为基体,构建了一种新型TFPB-BD@MIL-68复合材料,并将其用作分散固相萃取吸附剂。对TFPB-BD@MIL-68的形貌和结构进行了表征。TFPB-BD@MIL-68复合材料结合了TFPB-BD和MIL-68二者的优势,进而提高了对三嗪类和苯并三唑类紫外线吸收剂的萃取效率。以2种三嗪类和4种苯并三唑类紫外线吸收剂作为分析目标物,对萃取条件进行了优化。在最佳条件下,建立了一种新型DSPE-HPLC方法。该方法的定量限和检出限分别为0.620～3.220μg/L和0.186～0.966μg/L;日内RSDs小于8.6%,日间小于9.5%。在黑色大棚薄膜中样品中,目标物的加标回收率为94.6%～110.8%;在白色大棚薄膜样品中目标物的加标回收率为83.9%～113.2%;在黑色土壤样品中目标物的加标回收率为83.9%～113.2%;在黄色土壤样品中目标物的加标回收率为92.3%～113.6%;在河水样品中目标物的加标回收率为97.3%～107.8%。实验结果证明该方法可成功应用于检测可降解塑料大棚薄膜、土壤和河水中的多种紫外线吸收剂。

摘要译文

关键词：

共价/金属有机骨架复合材料; 分散固相萃取; 紫外线吸收剂; 环境样品; 高效液相色谱

学位年度：

2025

学位类型：

硕士

学科专业：

化学

导师：

苏萍

中图分类号：

TB33[复合材料⑨];O652.6[富集方法、分离方法];X830[一般性问题⊗]

学科分类号：

070308[能源化学];070302[分析化学];0713[生态学];081704[应用化学];083002[环境工程]

D O I：

10.26939/d.cnki.gbhgu.2025.000519