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聚醚醚酮纤维负载铁及钯催化剂的制备与应用性能认领

作者：

张甜

学位授予单位：

河南理工大学

摘要：

传统的催化剂载体如二氧化硅、活性炭等,通常呈小颗粒或粉末状,在催化剂回收利用过程中存在着一些不便,因此,选用易于负载的载体材料,开发稳定高效、便于循环利用的负载型催化剂,仍是目前催化领域研究的重要方向之一。基于此,本文选用柔韧性好、力学强度高的超强纤维聚醚醚酮(PEEK),通过后接枝法分别设计制备了两种纤维负载型铁及钯催化材料,并在三组分的Biginelli反应和构筑C-C键的Suzuki偶联反应中验证其性能,高效合成一系列3,4-二氢嘧啶-2-(1H)-酮(DHPMs)和联苯类化合物。通过纤维的氯甲基功能化、咪唑鎓盐化以及与Fe Cl3阴离子配位制备PEEK纤维负载的铁基离子液体催化剂,采用XPS、FT-IR、XRD等一系列表征手段验证了该催化剂制备方法的可靠性,并在三组分的Biginelli反应中显示出较好的催化性能。通过筛选铁的负载量、催化剂用量、反应时间和溶剂类型等,在最优反应条件下,该催化体系以较高的收率制备了多种取代的DHPMs(收率80～99%),显示出了良好的底物适用性。研究发现,纤维催化体系的高活性主要归因于PEEK纤维表层分布的铁基离子液体为底物的聚集提供了条件,促进了三组分Biginelli反应的进行。纤维催化材料可循环使用10次以上,体系放大至克级,均可获得较好的底物收率,表现出了良好的循环使用性能和稳定性。采用后接枝法引入贵金属钯制备了PEEK纤维负载的钯催化剂,通过SEMEDS、XPS、TGA等一系列表征手段验证了纤维负载型钯催化剂制备方法的可靠性,该催化材料在室温条件下可高效用于C-C键构筑的Suzuki偶联反应,合成了多种联苯类化合物(收率81～99%)。通过考察催化剂的负载量、碱、反应时间和溶剂类型等条件对实验进行优化,发现无论是以溴代芳烃或是氯代芳烃为原料,均可得到72%以上的收率,显示了良好的底物适用性。研究发现,该体系经过氧化加成、还原消除反应后,回收的钯催化剂可循环至少10次,其催化活性并未明显降低,且将催化体系放大至克级,仍能获得不错的收率。综上,本文开发的两种纤维负载型催化材料均表现出了不错的应用性能,显示出了一定工业应用前景。

摘要译文

关键词：

PEEK纤维; 负载铁催化; 负载钯催化; Biginelli反应; Suzuki反应

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

材料与化工（专业学位）

导师：

阳虹王永珊

中图分类号：

TQ426[催化剂（触媒）]

学科分类号：

080501[材料学];081702[化学工艺];081705[工业催化]

D O I：

10.27116/d.cnki.gjzgc.2024.000864