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生物基2,5-呋喃二甲酸共聚酯的合成及性能研究认领

作者：

张新元

学位授予单位：

大连理工大学

摘要：

2,5-呋喃二甲酸（FDCA）是美国能源部筛选出的最有可能实现石油基替代的12种生物基平台化合物之一,且是其中唯一具有芳环平面和刚性结构的生物基平台化合物。FDCA与石油基对苯二甲酸结构相似,有望实现苯环的生物基替代。以FDCA和乙二醇为原料,聚合得到的PEF材料与石油基塑料聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）结构相似,但在力学强度、耐热能力和气体阻隔等方面却拥有更加出众的性能。PEF作为具有优越阻隔性和力学强度的生物基聚酯,有望替代部分PET,在阻隔性能无法满足要求的领域进行应用。然而,尽管PEF存在诸多优势,但其结晶性能、韧性较差,限制了其应用范围。以FDCA分别与1,3-丙二醇（1,3-PDO）和1,4-丁二醇（1,4-BDO）为原料可分别合成聚呋喃二甲酸丙二醇酯（PPF）均聚酯和聚呋喃二甲酸丁二醇酯（PBF）均聚酯材料,其中PPF具有良好的透明性,PBF具有良好的热性能和结晶能力。考虑到PEF韧性、结晶性能的不足和PPF、PBF各自相对优异的性能,本论文分别利用1,3-PDO和1,4-BDO与PEF进行共聚反应,通过改变共聚单体的含量,实现了对PEF热性能、机械性能、透明性及阻隔性能的调控,得到了一系列性能平衡的共聚酯材料。而后,针对PBF均聚酯材料拥有良好的热性能但机械性能不足的缺点,利用PBF与2,3-丁二醇（2,3-BDO）共聚,实现了少量第三单体的插入即可有效改善PBF的力学性能,并且其他性能得到了平衡。本文主要的研究结果如下:（1）以2,5-呋喃二甲酸（FDCA）、乙二醇（EG）和1,3-丙二醇（1,3-PDO）为原料,通过熔融缩聚法合成一系列不同组分的聚（呋喃二甲酸乙二醇-共-呋喃二甲酸丙二醇酯）(PEPF)共聚酯。探究了共聚比例对产物热性能、流变性能、机械性能及阻隔性能等的影响。结果表明,随着PF链段的增加,共聚酯玻璃化转化温度（Tg）有所降低,热分解温度(Td,5%)得到了较好的保持（370℃以上）。流变行为表明共聚酯为假塑性流体。拉伸强度保持在79-98 MPa之间,但断裂伸长率基本不变,展现出强而脆的性质。共聚酯的阻隔性能随着PF单元的插入先下降后上升,O2、CO2及水蒸气阻隔性能分别保持在PET的1.5,2.2及1.2倍以上,优于绝大部分商业化聚酯。（2）以1,4-丁二醇（1,4-BDO）为第三单元与PEF共聚,合成了组分不同的聚（呋喃二甲酸乙二醇-共-呋喃二甲酸丁二醇酯）(PEBF)共聚酯。结果表明,随着柔性BF链段含量的提升,PEBF共聚酯的玻璃化转化温度（Tg）及热分解温度(Td,5%)有所下降。拉伸强度及阻隔性能也随之降低,但仍优于商用PET。相对的,结晶度有所提升,且当BF单元高于61%时出现脆韧转变,断裂伸长率由9%提升至407%,实现了PEF聚酯的增韧。（3）为了进一步提升呋喃基聚酯的性能,以生物基2,3-丁二醇（2,3-BDO）为第三单体,与PBF进行共聚,合成了一系列低2,3-BDO组分含量的全生物基聚（呋喃二甲酸-2,3-丁二醇-共-呋喃二甲酸-1,4-丁二醇酯）(PBBF)共聚酯。通过对热性能、结晶性能、流变性能、阻隔性能、拉伸性能及透光性的系统研究,讨论了不同组分2,3-BF单元对共聚酯性能的影响。结果表明,当2,3-BF单元摩尔含量低于8%时,材料晶体结构保持不变,结晶度、热性能及阻隔性能略微下降,但拉伸强度及断裂伸长率明显提升,分别由63 MPa、410%提升至67 MPa、556%。在保持PBF良好耐热性能及优异阻隔性能的同时,成功改善了其机械性能,有望扩展其应用领域。

摘要译文

关键词：

呋喃二甲酸; 生物基聚酯; 呋喃基共聚酯; 构效关系; 2,3-丁二醇

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

材料与化工

导师：

魏志勇王磊

中图分类号：

TQ323.4[聚酯树脂及塑料⑨]

学科分类号：

080501[材料学];081702[化学工艺]

D O I：

10.26991/d.cnki.gdllu.2024.002577