以可持续的方式确保能源供应,同时提高我们社会现有的生活水平,是二十一世纪面临的重要挑战之一。化石燃料的使用不仅对环境造成破坏,也对人类健康构成重要威胁。此外,随着全球气候变化,温室效应问题愈发严峻。因此,寻求与化石燃料价格相匹敌的清洁、无碳能源技术,成为了满足未来能源需求的关键所在。在众多可持续能源中,太阳能是最有潜力满足大部分能源需求的可持续能源。在这一背景下,光电化学(PEC)水分解技术是一种很有前途的方法,它是利用半导体材料作为光电极,将水转化为H2和O2,从而将太阳光能转化为化学能。窄带隙半导体可以吸收利用可见光,由此为基础的PEC水分解器件发展迅速,然而窄带隙半导体的吸光范围有限,其效率难以从根本上进一步突破。因此,如何拓展半导体光电极的吸光范围或增大其吸光度,以构建更加高效、廉价的光分解水器件至关重要。本论文围绕如何增强半导体光阴极对可见光吸收开展研究工作。工作一:采用溶液-凝胶法制备的铁酸铋(BiFeO3,BFO)薄膜作为光阴极材料,以Sn4+为桥,将带有吡啶二羧酸基团(pdc)的苝酰亚胺染料分子PDI和催化剂C1连接到光电极表面,构建染料敏化半导体光阴极(C1+PDI)@BFO,并进行光电催化分解水测试。在0.5 V vs.RHE的偏压下获得-50.8μA cm-2的光电流密度,是空白铁酸铋光阴极的1.47倍(-34.6μA cm-2)。通过紫外-可见光光谱、入射单色光子-电子转化效率、光电化学测试等进一步表征光电极的性能,实验结果表明PDI光敏剂和C1催化剂的组装,成功增强了光阴极对可见光的吸收范围,提高了光阴极的光电催化性能。第二部分:采用电沉积法制备铋酸铜(Cu2Bi O4,CBO)薄膜光阴极,使用染料P1*和催化剂C1增强铋酸铜对太阳光谱的吸收并提高其PEC性能,构建了(C1+P1*)@CBO光阴极以进行光电催化产氢反应。优化后的光阴极获得了-88.6μA cm-2的光电流(0.22 V vs.RHE时),是空白铋酸铜基底的2倍(-44.4μA cm-2)。紫外-可见光吸收光谱测试和IPCE测试结果表明,P1*可以显著提高光阴极对可见光的吸收,提高了光阴极的光电转换效率。 摘要译文
光电化学水分解; 光阴极; 染料敏化; 光谱响应调控
O646.541[阴极过程];O643.36[催化剂];O644.1[光化学]
070304[物理化学];070308[能源化学];081704[应用化学];070307[理论与计算化学];081705[工业催化]
10.26991/d.cnki.gdllu.2024.001167