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电子废弃物拆解家庭作坊工人头发中塑化剂的暴露特征及健康风险研究认领

作者：

杨娟娟

学位授予单位：

贵州医科大学

摘要：

目的: 作为全球增长速度最快的固体废物,我国电子废弃物产生量位居世界首位。邻苯二甲酸酯（Phthalate esters,PAEs）、替代型塑化剂（Alternative plasticizers,APs）和有机磷阻燃剂（Organophosphate flame retardants,OPFRs）以其优良的塑化性和阻燃性而被广泛添加于电子产品。因此,PAEs、APs和OPFRs在电子废弃物拆解活动可持续释放到受纳环境中,进而导致拆解工人处于长期的多种污染物复合暴露场景中,可造成不容忽视的环境与健康风险。作为典型生物监测材料,头发具有稳定、非侵入、易采集、低成本、检测谱广等优势,已被应用于药物和重金属的生物监测。近年来,头发也逐渐被用作多种有机污染物的人体暴露指示材料,具有较为广阔的应用前景。然而,关于电子废弃物拆解工人头发中PAEs、APs和OPFRs的赋存特征的长期跟踪随访研究仍较为缺乏,尤其是环境介质与头发中污染物浓度的关联以及基于分段头发回溯既往环境暴露水平的研究仍十分有限。因此,本研究基于长期跟踪随访的定组研究,通过分析拆解工人居住环境和工作场所灰尘及头发中PAEs、APs和OPFRs等典型塑化剂的赋存特征并评估其暴露和健康风险,进一步基于分段头发探究头发回溯环境暴露的潜力,以揭示电子废弃物拆解工人暴露于塑化剂的污染特征和头发作为生物指示材料的可能性提供科学依据。方法: 本研究于2022年5月至2023年6月,在广东省清远市龙塘镇,陆续招募典型电子废弃物拆解家庭作坊8户、工人24名开展定组研究。研究期间共随访5次,每次随访间隔3个月;随访调查时,采集拆解工人居住环境和工作场所的灰尘及其头发样本。头发以4 cm/段作分段处理,共分为5段,以近头皮端0–4 cm为第一段、4–8 cm为第二段、8–12 cm为第三段、12–16 cm为第四段、远头皮端16–20 cm为第五段。采用GC-MS/MS、LC-MS/MS分别检测了灰尘和头发中PAEs、APs和OPFRs的浓度。通过Spearman秩相关分析2023年6月的整段头发与配对灰尘之间的相关性;基于采样时间节点,依次分析0–4 cm、4–8 cm、8–12 cm、12–16 cm和16–20 cm头发段中污染物的赋存特征及其与配对灰尘的相关性;以2023年6月头发样本为例,分析新生头发段（0–4 cm）与2023年3–6月、2022年12月–2023年6月、2022年8月–2023年6月、2022年5月–2023年6月灰尘中塑化剂平均浓度的关联性以评估新生头发段回溯3、6、9和12个月环境暴露的能力。时间段内灰尘的平均浓度定义为该时间段内采集的灰尘样本中塑化剂的算术平均浓度。采用健康风险模型估算了拆解工人在居住环境和工作场所经灰尘摄入和皮肤接触2种暴露途径下PAEs、APs和OPFRs健康风险。结果: 1.整段头发中∑14PAEs、∑8APs、∑8OPFRs的中位浓度和范围分别为254（176–315）、2.66（1.23–7.81）、1.16（0.452–3.94）μg·g-1。第一至第五分段头发中PAEs和APs的中位浓度分别是18.2、23.5、30.3、47.8、67.7μg·g-1和3.12、4.72、8.06、10.6、24.3μg·g-1,呈递增趋势（P<0.05）,而OPFRs未观察到显著改变。居住环境灰尘中∑15PAEs、∑9APs、∑10OPFRs的中位浓度和范围分别是171（26.5–7240）、37.5（2.34–670）、3.21（0.0643–20.8）μg·g-1,PAEs、APs、OPFRs主要检出单体分别是DEHP、DNBP、DEHT、TOTM和TPHP,占比分别是（61.9±22.6）、（26.8±23.0）、（50.2±20.1）、（30.6±17.7）、（42.7±16.2）%;工作场所灰尘中相应的浓度水平分别是311（14.5–2440）、118（16.9–2380）、7.21（2.41–159）μg·g-1,相应的主要检出单体分别是DEHP、DEHT、TOTM和TPHP,占比分别是（75.9±20.2）、（57.5±15.0）、（29.3±12.5）、（46.9±17.3）%。居住环境灰尘中塑化剂的总浓度在2022年5月–2023年6月期间总体波动较为稳定;工作场所灰尘则呈现1–3月（初春）较高,9–12月（秋季-初冬）较低的现象。 2.整段头发与工作场所灰尘之间存在显著正相关（r=0.862,P<0.05）,与居住环境灰尘之间呈负相关（r=-0.0449,P<0.05）。基于头发分段,4–12 cm与配对工作场所灰尘之间呈显著正相关（r=0.470–0.824,P<0.05）,与0–4 cm（r=-0.474–-0.431,P<0.05）、16–20 cm（r=-0.662–-0.317,P<0.05）之间呈负相关;冬季（2022年12月）与初春（2023年3月）的分段头发与灰尘之间呈显著相关（r=-0.502–0.824,P<0.05）;相较于居住环境,工作场所的灰尘与分段头发之间密切相关（r=-0.662–0.862,P<0.05）。通过分析新生头发段（0–4 cm）中塑化剂与既往3、6、9和12个月内环境塑化剂暴露平均水平的关联性,发现头发段与工作灰尘之间的相关性比居住环境灰尘的关系明显。回溯时间为6个月时,冬季（2022年12月）的头发段与工作场所灰尘之间呈显著相关（r=0.602,P<0.05）,其次是3个月（r=0.509,P<0.05）;回溯时间为9个月时,初春（2023年3月）的头发段与工作场所灰尘的相关性较初夏（2023年6月）的明显（r=0.425,P<0.05）;回溯时间为12个月时,新生头发段与工作场所灰尘之间呈弱相关（r=0.272,P<0.05）。 3.拆解工人在居住环境和工作场所中PAEs、APs和OPFRs经灰尘摄入的日均暴露量(ADD ingestion)和经皮肤暴露的日均暴露量(ADD dermal)均低于相应参考值（Rf D）,表明其经灰尘摄入和经皮肤的健康风险处于可接受水平。通过灰尘摄入和皮肤接触进入人体的塑化剂的非致癌风险均在可接受范围内。拆解工人的ADD ingestion均高于ADD dermal（P<0.05）,表明灰尘摄入是人体的重要暴露途径之一。结论: 1.电子废弃物拆解工人头发中邻苯二甲酸酯及其替代型塑化剂浓度与环境浓度显著相关并随头发长度递增,新生头发段可较好地表征拆解工人既往6个月内的塑化剂的总暴露水平。 2.拆解工人经灰尘摄入和皮肤接触的邻苯二甲酸酯、替代型塑化剂和有机磷阻燃剂等塑化剂长期暴露的健康风险处于可接受水平,其中经灰尘摄入量显著高于经皮肤暴露量。

摘要译文

关键词：

塑化剂; 分段头发; 灰尘; 健康风险

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

公共卫生（专业学位）

导师：

郑晶

中图分类号：

R114[卫生毒理学];X705[固体废物的处理与利用]

学科分类号：

100225[预防医学];100405[卫生毒理学];100406[社会医学与健康教育学];083002[环境工程]

D O I：

10.27045/d.cnki.ggyyc.2024.000306