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量子点构建的新型比率荧光探针及其分析应用研究认领

作者：

王榕

学位授予单位：

西南大学

摘要：

分析技术手段不断向着更加简便、快速、灵敏的方向发展,人们的检测需求也不断提高,比如无需使用专业的大型设备和专业操作人员的辅助就能完成即时检测。目前用于金属离子、生物分子的分析方法包括有原子吸收光谱法、电感耦合等离子体质谱法、比色法、电化学法、荧光分析法等。荧光分析法相较于其他方法具有灵敏度高,检测便捷,抗干扰能力强等优点,因而被广泛用于目标物的分析检测。本工作开发了三种荧光探针用于银离子、汞离子、多巴胺的检测,并在智能手机的辅助下,开发了便携的传感装置,为资源有限的地区提供了分析检测的手段。比率荧光分析法是通过收集两个或以上不同发射波长处的荧光信号来完成待测物含量的分析。因此,随着目标物浓度的变化,传感体系会展现出颜色上的不同。基于此现象,将智能手机用于捕捉色度的变化,分析该变化与目标物浓度的线性关系,即可完成待测物的含量分析。此外,比率荧光分析法具有自校准特性,能够减少仪器波动和环境因素带来的误差,也使得分析结果更加准确可靠。基于上述优点,越来越多的领域出现了比率荧光分析法的身影,包括环境监测、食品安全、医学诊断等。因此,设计性能优异的传感探针,搭建分析速度快、准确率高、检测成本低的传感平台具有重要的现实意义。选择合适的荧光探针也有助于比率传感平台的构建。量子点因其具有制备简单、易于修饰、成本低廉等优点而被广泛用于荧光传感。利用量子点和其他荧光探针对金属离子和多巴胺检测的方法大多是基于荧光猝灭的现象,可能会存在假阳性信号的干扰。为解决上述问题,本论文进行了以下探究: 1.基于硒化镉量子点构建的开启型和关闭型荧光信号用于Ag+和Hg2+的顺序检测重金属离子带来的污染问题给人类的生命健康带来的巨大的威胁。因此,监测环境中重金属离子的含量具有很大的现实意义。本章合成了具有良好水溶性的硒化镉量子点（Cd Se QDs）用于银离子（Ag+）和汞离子(Hg2+)的顺序检测,并将其成功应用于生活用品和环境水样中Ag+和Hg2+的定量分析。与常规金属量子点不同的是,本实验合成的Cd Se QDs具有较弱的初始荧光,而Ag+可以诱导Cd Se QDs发生聚集,Cd Se QDs的荧光强度被显著提高。通过分析各项表征数据得知,这一罕见的现象可归因于Ag+诱导Cd Se QDs产生的聚集诱导发射现象。基于这一现象构建的传感器在0.1-40μM的浓度范围内对Ag+显示出良好的线性,检出限为34 n M。此外,在混有Cd Se QDs和Ag+的体系中加入Hg2+,发现混合体系的荧光强度会进一步被Hg2+猝灭。利用这一特殊的现象,设计了顺序检测Ag+和Hg2+的荧光传感平台。这一探针与Hg2+在0.5-25μM的浓度范围内呈现良好的线性关系,检出限为93 n M。为了实现这些重金属离子的可视化分析,引入了有机小分子喹诺酮衍生物7-氨基-4-甲基喹啉-2（1H）-酮（QL-NH2）作为内标分子,以Cd Se QDs作为传感探针搭建了比率荧光传感平台用作Ag+的分析检测,随着Ag+浓度的增加,体系从紫色逐渐变为黄色。此外还利用智能手机的拍照识别功能,建立了色度传感平台,完成了对Ag+的即时检测。该方法无需借助专业的仪器设备即可完成分析,为户外即时检测提供了解决思路。 2.碲化镉量子点构建的比率荧光探针用于环境水样中汞离子的可视化检测 Hg2+会随着生物链不断累积,最终影响人类生命健康。因此关注环境中Hg2+的浓度十分有必要。在上一个工作中,开发了一种荧光信号关闭的方法用于检测Hg2+,但这种单一信号的猝灭型响应可能会受到假阳性信号的影响,从而影响到测试结果的准确性。为解决这一问题,本章合成了两种荧光纳米材料用于Hg2+的检测。分别是具有红色发射的碲化镉量子点（Cd Te QDs）和蓝色发射的碳点（B-CDs）。Hg2+的加入通过阳离子交换反应猝灭了Cd Te QDs的荧光信号,相反,B-CDs的荧光强度得到提升,这是由于Hg2+抑制了B-CDs的能量转移。基于这一相反的荧光信号变化,对Hg2+的浓度进行分析。此外,两个不同发射波长的信号变化也使得混合体系的颜色随着Hg2+的浓度而发生改变,在365 nm的紫外灯下,逐渐从红色向蓝色过渡。用智能手机提取其R（红色）G（绿色）B（蓝色）值后,发现在0.5-15μM的范围内,B/R值与Hg2+浓度有良好的线性关系。该方法的准确性也通过电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）进行了验证。这一策略也成功应用于环境水样中Hg2+的检测。该传感平台的搭建也为资源受限的地区提供了一种Hg2+的检测方法。 3.碲化镉量子点构建的比率荧光探针用于多巴胺的可视化检测人的许多生理过程受多巴胺（DA）的调节,若DA浓度异常,可能会引起多种疾病。因此,设计高效便捷的分析方法用于DA浓度检测有一定的实际价值。本章利用碲化镉量子点（Cd Te QDs）和有机荧光小分子（AF）搭建了可视化传感平台用于DA的痕量检测,线性范围为1-1000 n M,检出限为98 p M。由于AF能与DA发生特定的缩合反应生成强荧光物质,微量的DA即可使得AF的荧光信号达到数倍的开启,而Cd Te QDs的荧光强度并不受影响,用作内标信号。混合探针的颜色随着DA的浓度逐渐从红色变为绿色,裸眼即可观察到这一现象。此外,用智能手机读取混合溶液的RGB值即可分析出DA的浓度。这一方法也成功应用在实际样品（盐酸多巴胺注射液）中DA含量的测定。该传感平台的成功搭建也说明该混合探针有应用在医药检测领域的潜力。

摘要译文

关键词：

荧光分析法; 比率荧光探针; 荧光纳米材料; 量子点; 可视化检测

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

分析化学

导师：

罗红群

中图分类号：

O657.3[光化学分析法（光谱分析法）⑨]

学科分类号：

070302[分析化学];070306[化学生物学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27684/d.cnki.gxndx.2024.001175