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五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物的合成及发光性质研究
作
者：
井静
学
位
授
予
单
位：
摘
要：
环金属铂（Ⅱ）配合物具有发光量子效率(Φem)高、发光波长可调、发光寿命长以及化学和热稳定性好等优点,在OLED、探针、细胞成像、自组装等领域具有广阔的应用前景。为了获得具有更优异发光性能的铂（Ⅱ）配合物,可以通过对母配体进行修饰以及引入不同配位能力的辅助配体等策略来提升和改进。
在配合物母配体上修饰不同的取代基可以得到不同发光颜色的磷光材料,常见的母配体有二齿、三齿和四齿螯合配体。五元-六元环金属配体的引入能有效抑制铂（Ⅱ）配合物D2d构型的畸变,从而抑制非辐射跃迁过程,延长三重激发态寿命和提升发光量子效率。在铂（Ⅱ）配合物的辅助配位点修饰乙炔和异氰等强场辅助配体,能进一步提升化合物的发光性能。另外,多联吡啶配体具有多个配位点,能与多种金属离子发生配位,可用于p H、金属离子响应等。因此,我们合成了一系列炔基和异氰基辅助配位的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物,研究了它们的发光性能、生物成像和细胞毒性;并进一步引入多联吡啶炔配体,考查了具有多吡啶配位点的发光铂配合物对氢离子、金属离子的响应特性。论文主要研究内容如下:
在第二章中,我们合成并表征了4对乙炔或异氰配位的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物。用X射线单晶衍射确定了配合物（-）-2和（-）-3的结构,铂（Ⅱ）原子核展示出扭曲的平面四方配位构型。所有配合物的溶液和固体样品在室温下都具有较好的发光特性。与异氰配位的配合物相比,乙炔配位的铂（Ⅱ）配合物具有更低能量的发光。与具有相同辅助配体的N^C*N配位的配合物相比,N^N*C配位的铂（Ⅱ）衍生物发射光谱显示出较低能量的发射峰值。配体N^N*C和N^C*N对发光波长的影响比辅助配体乙炔基和异氰基的更大。此外,我们还研究了五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物的细胞成像和细胞毒性。配合物（-）-1的发光性能最好,并且和其氯化物前体都具有良好的成像性能,在细胞成像实验中可以看到清晰的细胞轮廓,细胞膜上呈现明亮的发光。配合物（-）-2和（-）-4细胞毒性较强,甚至优于顺铂,IC50值在0.47μM到3.72μM之间。
在第三章中,我们合成并表征了6对多联吡啶炔辅助配位的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物,用X射线单晶衍射确定了配合物（-）-5和（-）-9的结构。对于具有相同辅助配体的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物,N^N*C配位铂（Ⅱ）配合物(（-）-6、（-）-8和（-）-10)比N^C*N配位配合物(（-）-5、（-）-7和（-）-9)具有更低的能量吸收。N^N*C和N^C*N配体对配合物发光性能的影响比辅助配体二联吡啶炔和三联吡啶炔的更显著。配合物（-）-7和（-）-9在二甲基亚砜/水混合溶剂体系中表现出明显的AIE特性。我们继续研究了多联吡啶炔配位的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物的细胞毒性和细胞成像。配合物（-）-5的发光性能最好,在细胞成像实验中,能够看到发光铂（Ⅱ）配合物主要分布在细胞膜上。配合物（-）-8具有细胞毒性作用,IC50值在5.01μM到31.87μM之间。
在第四章中,我们对合成的6对多联吡啶炔辅助配位的五元-六元环金属铂（Ⅱ）配合物进行了一系列响应性实验。研究了铂（Ⅱ）配合物的p H响应和对不同金属离子的响应性识别。p H变化对配合物的发光影响较小;在金属离子响应实验中,配合物（-）-9对Zn2+离子具有发光响应,最大发射波长发生了20 nm的蓝移,配合物（-）-5、（-）-6、（-）-7、（-）-8和（-）-10对Cd2+和Zn2+离子也表现出不同的响应。配合物（-）-5、（-）-7、（-）-8和（-）-9在加入Cd2+和Zn2+后可以看到发光减弱,而相同条件下配合物（-）-6和（-）-10发光明显增强,溶液的颜色也随之发生变化。
关
键
词：
铂(Ⅱ)配合物; 五元-六元金属杂环; 配合物合成; 发光
学
位
年
度：
2024
学
位
类
型：
硕士
学
科
专
业：
化学
导
师：
中
图
分
类
号：
O641.4[络合物化学（配位化学）]
学
科
分
类
号：
070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]
D
O
I：
10.27719/d.cnki.ghnsf.2024.000691
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