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含氮苯稠杂环配合物的设计合成及其应用研究认领

作者：

陈驰

学位授予单位：

湖北大学

摘要：

含氮苯稠杂环化合物及其衍生物因为其优秀的药理活性,被作为药物合成的基本单元;同时含氮苯稠杂环化合物因为其丰富的结合位点,多样的配位方式,良好的刚性,常作为金属有机配合物的配体。制备的配合物在荧光检测,电化学催化,磁性材料,药物合成等方面有所应用。因此探究含氮苯稠杂环化合物及其配合物的合成,组成方式,应用研究等方面意义重大。本论文设计合成了四个含有苯并咪唑水杨醛基团的含氮苯稠杂环化合物:2-羟基苯基苯并咪唑（L1）,2-（2-羟基苯基）-1H-苯并咪唑-5-羧酸（L2）,2-（1H-苯并咪唑-2-基）-5-（二乙氨基）苯酚（L3）,2-(4-（二乙基氨基）-2-羟基苯基)-1H-苯并咪唑-6-羧酸（L4）和两个含有苯并咪唑席夫碱基团的含氮苯稠杂环化合物2-((4-（1H-苯并[d]咪唑-2-基）)苯基)亚氨基)甲基)-5-（二乙氨基）苯酚（L5）,3-((（1H-苯并咪唑-2-基）亚氨基)甲基)-2-甲氧基苯酚（L6）。使用荧光光谱和紫外光谱探究了六个含氮苯稠杂环化合物与BSA的相互作用。使用L5作为配体合成了双核钴基配合物C48H46Cl2Co2N8O2(简记为Co2（L5）2),使用L6作为配体合成了单核镍基配合物C32H30N6Ni O6(简记为Ni（L6）2),探究了配合物Co2（L5）2和Ni（L6）2与BSA的相互作用。另外使用邻菲罗啉和2,6-吡啶二甲酸为配体合成了单核钴基配合物C19H17Co N3O7（简记为Co LH）,通过热解（300℃-500℃）,得到三种材料用于电催化OER反应。具体研究内容如下: 1、用邻苯二胺分别与水杨酸和4-（二乙氨基）水杨醛进行缩合反应,得到2-羟基苯基苯并咪唑（L1）和2-（2-羟基苯基）-1H-苯并咪唑-5-羧酸（L2）,再使用3,4-二氨基苯甲酸分别与水杨醛和4-（二乙氨基）水杨醛进行缩合反应得到2-（1H-苯并咪唑-2-基）-5-（二乙氨基）苯酚（L3）和2-(4-（二乙基氨基）-2-羟基苯基)-1H-苯并咪唑-6-羧酸（L4）,分别使用红外和核磁确定所合成的化合物的结构。 2、用4-（1H-苯并咪唑-2-基）苯胺和4-（二乙氨基）水杨醛为原料合成配体2-((4-（1H-苯并[d]咪唑-2-基）)苯基)亚氨基)甲基)-5-（二乙氨基）苯酚（L5）,再以L5为配体制备双核钴基配合物Co2（L5）2。使用红外,热重,X射线单晶衍射等方法对配合物的结构进行了表征,配合物Co2（L5）2为三斜晶系,在1空间点群中结晶,晶胞参数a=7.8145?,b=13.0746?,c=13.4603?,α=106.177°,β=103.376°,γ=92.593°,Z=1。 3、用2-氨基苯并咪唑,和邻香草醛为原料合成配体3-((（1H-苯并咪唑-2-基）亚氨基)甲基)-2-甲氧基苯酚（L6）,在以L6为配体制备了单核镍基配合物Ni（L6）2。使用红外,热重,x射线单晶衍射等方法对配合物的结构进行了表征。Ni（L6）2为单斜晶系,在21/(8空间点群中结晶,晶胞参数a=13.2100?,b=13.8581?,c=7.9088?,α=90°,β=94.068°,γ=90°,Z=2。 4、探究含氮苯稠杂环化合物及其配合物与BSA的作用。利用荧光光谱法研究了L1-L6,配合物Co2（L5）2,Ni（L6）2与BSA之间的相互作用。根据Stern-Volmer公示计算出氮苯稠杂环化合物及其配合物与BSA相互作用的猝灭类型,再根据Scatchard计算出含氮苯稠杂环化合物及其配合物与BSA之间的结合位点和结合常数。通过计算热力学常数ΔH,ΔG,ΔS来判断含氮苯稠杂环化合物及其配合物与BSA之间的相互作用力,再根据非辐射能量转移理论得到含氮苯稠杂环化合物及其配合物与BSA之间相互作用时的距离。 5、用邻菲罗啉和2,6-吡啶二甲酸为原料,和Co（CH3COO）2·4H2O反应生成单核钴基配合物Co LH作为前驱体,在300℃,400℃,500℃温度下对单核钴基配合物Co LH进行退火,得到热解产物,用于制备OER电催化材料。通过拉曼,ICP,红外等分析分析热解产物,发现热解产物形成了纳米材料。OER活性测试结果表明,材料在300℃时形成的纳米材料催化性能最好,在1mol/L的KOH溶液中催化过电位为322m V,能稳定运行13个小时。

摘要译文

关键词：

杂环化合物; 金属配合物; 牛血清白蛋白; 荧光猝灭; 热解; 电催化

学位年度：

2024

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

王峥

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27130/d.cnki.ghubu.2024.000248