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基于ZIF-8改性金属有机框架复合材料的设计、合成及应用研究认领

作者：

王鹏

学位授予单位：

西南交通大学

摘要：

金属有机框架（MOFs）是由中心金属离子或金属簇通过配位键与有机配体自组装而形成的一类具有周期性网络结构的多孔结晶材料。由于其具有独特的结构特征,包括高孔隙率、大的比表面积、可调节的多孔尺寸和形状等,使MOFs广泛应用于气体储存和分离、催化、传感、药物递送和吸附等领域。其中,ZIF-8拥有良好生物安全性、p H响应性、稳定性且表面易于修饰与改性,因此可应用于生物医学和环境处理等领域。手术后持续性疼痛的监测和管理目前在临床上仍然是一个挑战。局部麻醉药可通过可逆、暂时地抑制神经冲动的传导从而产生镇痛作用。罗哌卡因（RVC）是一种新型的酰胺类局麻药,但由于半衰期较短,难以达到术后镇痛的期望时间。将局麻药封装到纳米载体中实现缓慢释放以延长镇痛作用和降低药物毒性是临床值得研究的课题。到目前为止,人们已经开发出用于递送局麻药的载体,包括壳聚糖、水凝胶、脂质体和其他可生物降解聚合物等。虽然这些材料具有低毒性和良好的生物相容性,但也存在载药率低和不稳定等缺点。除了临床医疗领域的问题,也需要从源头关注公共健康。随着社会和工业的快速发展,许多有机污染物如有机溶剂和有机染料被带入了水环境,影响着人类的健康生活。刚果红（CR）就是一种常见的阴离子染料,对眼睛和皮肤具有刺激作用,可代谢为联苯胺,有强烈的毒性和致癌性。因此,开发有效的方法去除废水中的CR刻不容缓。壳聚糖气凝胶（CSA）由于具有丰富的三维多孔结构、高孔隙率和众多活性吸附位点而在吸附领域有着广泛的应用,同时也是一种适合ZIF-8的基底材料,可以解决ZIF-8容易聚集的缺点。但纯CSA仍存在骨架强度弱、机械强度不足、水稳定性差、比表面积低等缺点。聚乙烯醇（PVA）由于具有高拉伸强度、可塑性和柔韧性可用来掺入进CSA以增强其机械性能和稳定性。针对于以上问题,本课题基于ZIF-8设计合成了两种不同类型的复合材料递送局麻药罗哌卡因和去除水环境中的有机染料刚果红。具体的研究内容如下: 1.首先将临床上常用的亲水性盐酸RVC注射液制备为疏水性的RVC碱,用ZIF-8作为药物载体,采用乳化-溶剂挥发法中的单乳化法（O/W）制备了一种ZIF-8包裹RVC的缓释微球（RVC@ZIF-8）。RVC@ZIF-8均匀分布且呈现表面光滑的球状形貌,拥有较高的载药率和良好的缓释效果,载药率为30.6%,体外至少释放96 h。除此之外,RVC@ZIF-8对RAW 264.7细胞具有较低的细胞毒性并对小鼠红细胞具有良好的血液相容性。体内药效学实验表明RVC@ZIF-8具有长效、可逆、安全的局麻作用。在坐骨神经阻滞模型中,RVC@ZIF-8组的感觉阻滞时间较RVC组明显延长,注射给药后持续72 h以上并且未发现大鼠坐骨神经及周围肌肉组织的炎症或明显病变。 2.选择天然多糖壳聚糖（CS）和聚乙烯醇（PVA）分别作为基本原料和添加剂,利用分子间相互作用、共价交联、冷冻干燥及原位生长的方式,成功制备了ZIF-8修饰的聚乙烯醇/壳聚糖复合气凝胶（ZIF-8@P/CSA）。ZIF-8@P/CSA保留了CSA的三维孔隙结构并且ZIF-8负载率为30.47%。PVA的掺入使得ZIF-8@P/CSA表现出较好的机械强度,具有优异的压缩回弹性、柔韧性和水稳定性。ZIF-8@P/CSA对CR的吸附过程符合准二级动力学和Langmuir等温线模型,表明化学吸附是决定速率的步骤,并且该过程以单层吸附为主,对CR理论最大吸附量高达1216.5 mg·g-1,可重复利用性高,经过5次吸附循环实验后仍保持着91%以上的百分比去除率。

摘要译文

关键词：

金属有机框架; 药物缓释; 多糖气凝胶; 吸附

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

生物与医药（专业学位）

导师：

王萃娟

中图分类号：

TB332[非金属复合材料⑨];R943[制剂学];O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070308[能源化学];070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工];083611[医药生物工程];100603[中西医结合药学];100702[药剂学]

D O I：

10.27414/d.cnki.gxnju.2023.002716