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基于新型四齿羧酸的金属有机骨架化合物的合成与性能研究认领

作者：

米生雍

学位授予单位：

长春师范大学

摘要：

金属有机骨架化合物（MOFs）是由有机桥连配体与金属离子（或金属团簇）为节点通过配位键形成的具有周期性网络结构的多孔材料。由于其丰富的拓扑结构特征和独特的性能,MOFs材料在催化、吸附分离、发光、非线性光学、磁学、检测、能源等方面表现出广阔的应用前景。MOFs材料相对于其它孔道材料的最大优点是其结构具有“可制定性”,使MOFs材料能够根据特定的结构进行定向设计,从而达到一定的功能要求。可以采用设计出特定的活性金属/金属团簇活性位点或者有机配体,并对其进行合成后修饰等方法,将其引入到骨架中,在维持母体框架基本不变的情况下,构建出具有特定结构的和功能的先进材料。利用四齿羧酸配体和金属配位点多,以及含氮杂环具有丰富活性位点的特性,可以构筑具有四齿羧酸和含氮杂环双功能化的MOFs材料。本文旨在设计合成具有四齿羧酸配体的金属有机骨架化合物,利用X-射线单晶衍射、PXRD、红外光谱、热重等检测方法对这些化合物的结构进行了详细表征,并研究了这些材料在染料吸附、重金属离子吸附、荧光传感、碘吸附与释放、光催化等方面的性能。研究成果主要有以下三个方面: 1.设计、合成离子型H4TCBP-Cl四齿羧酸,成功构建了一种阳离子金属有机骨架,命名为[Cu6（TCBP）3]·（NO3）3·xsolvents（1）。实验结果表明:化合物1为具有阳离子骨架的MOFs材料,在水溶液具有良好的稳定性。实验表明,该化合物对阴离子染料甲基橙具有很高的选择性吸附。在此基础上进一步研究了对Cr2O72-的吸附,Cr2O72-的最大吸附量可达315.34 mg/g。同时,在正己烷溶液中对碘单质的吸附最大可达738.78 mg/g,而在水溶液中对单质碘的吸附最大可达305.32 mg/g。 2.基于砜基修饰的四齿羧酸配体H4SDPA为有机配体,合成了一种具有阴离子骨架的新型MOFs,命名为[NH2（CH3）2][Zn3（SDPA）2]·xsolvent（2）。混合染料实验证明,化合物2对亚甲基蓝有着选择性吸附效果。 3.基于喹喔啉修饰的四羧酸H4TCPQ,合成了三种新的MOF,[Cd4（TCPQ）2（H2O）8]·xsolvent（3）、[Mn2（TCPQ）(H2O)8]·xsolvent（4）和[Co2（TCPQ）(H2O)8]·xsolvent（5）,并对其进行了结构表征。化合物3表现出良好的水稳定性,在30 min内,Cr2O72-的最大吸附量可达194.00 mg/g,光催化降解率可达98%以上。四环素在180 min内的降解率可达98%以上。此外,进一步探究了化合物3的荧光性能,其可以快速、选择性地检测水溶液中的Fe3+、Cr2O72-和四环素。化合物4和5显示了其具有1D Mn（Co）-O簇的3D单个网络。喹喔啉部分在框架内的强π-π堆叠有利于电子的离域。因此,化合物4和5对Cr2O72-也表现出优异的光催化降解作用,在30 min内降解率分别超过97%和96%。

摘要译文

关键词：

金属有机骨架化合物; 光催化; 四齿羧酸; 吸附

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

化学

导师：

郭华东

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27709/d.cnki.gccsf.2023.000458