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基于环胺类有机-无机杂化晶体的合成及介电性质研究认领

作者：

陈名

学位授予单位：

东南大学

摘要：

在过去的几十年中,有机-无机杂化相变材料一直是多功能材料研究的热点之一,在信息存储、传感、信号处理等领域具有潜在的应用前景。有机阳离子可以和阴离子通过氢键或者弱相互作用等诱导和传导方式,触发有机-无机杂化化合物的结构相变。其中,柔性有机阳离子在温度刺激下更容易发生有序-无序转化和重新定向等热运动,导致分子自由度高。因此,当温度诱导的分子热振动超过阈值时容易引起结构发生变化。而无机阴离子部分可以实现光学性质、半导体性质等特性。已有的系统研究证实有机-无机杂化化合物是制备相变材料的理想选择,其中小部分可以实现铁电功能特性。结构相变诱导的介电突变是本论文选题的主要方向,基于这一目标设计了系列具有潜在相变性质的化合物。本论文选择了柔性环状的有机胺为母体合成了十种有机-无机杂化化合物,依据结构特征分成三个部分进行详细阐述。第三章是基于小体积的质子化的环丙甲胺为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,通过与不同的无机金属化合物结合得到了三种相变温度在室温以下的化合物,且通过引入金属锰使得化合物产生了光致发光现象。这几个化合物分别是[C4H10N]2[MnCl4]（化合物1）、[C4H10N]2[BiCl5]（化合物2）、[C4H10N]2[SbCl5]（化合物3）。第四章是基于质子化的1-甲基哌啶和4-氨甲基哌啶为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,通过置换不同的金属调控它们的相变温度,得到了四种相变温度高于室温的化合物。它们分别是[C6H14N]2[ZnCl4]（化合物4）、[C6H14N][CdCl3]（化合物5）、[C6H14N]3[Bi2Cl9]（化合物6）、[C6H16N2][BiCl5]（化合物7）。第五章是基于质子化的Rac、S及R构型的N-甲基-3-羟基吡咯烷为有机阳离子的有机-无机杂化化合物,具有手性的有机胺与无机化合物结合后会结晶在手性空间群。得到的三种相变化合物分别是（Rac）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物8）、（S）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物9）、（R）-[C5H12NO][CdCl3]（化合物10）。差示扫描量热（DSC）测量和介电测量结果证实了十个化合物都发生了可逆相变,通过变温单晶X射线衍射（SC-XRD）测试解析了化合物的结构并研究了相变的起源。其中化合物7的相变温度达到了442.6 K的较高温度,化合物2、3、5都具有连续的两个可逆相变。研究表明,通过引入金属锰使得化合物1具有光致发光的性质。化合物8结晶在中心空间群,化合物9和化合物10都结晶在手性空间群且具有二次谐波产生（SHG）效应,表明手性化合物在形成有机-无机杂化化合物时会结晶在手性空间群。本文设计和合成了新的有机-无机杂化相变化合物,并为这类材料设计提供了新思路。

摘要译文

关键词：

晶体; 介电性质; 可逆相变; 有机-无机杂化; 单晶结构

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

付大伟

中图分类号：

O73[晶体物理]

学科分类号：

070205[凝聚态物理];0703[化学];080502[材料物理与化学]

D O I：

10.27014/d.cnki.gdnau.2022.004193