硫量子点(SQDs)作为一类新型的非金属荧光量子点,可以直接从廉价且丰富的元素S中合成。因其良好的生物相容性、低毒性和独特的表面性能而在生物成像和生物传感领域受到特别关注。量子点(QDs)可以与生物大分子发生反应,可能对生物系统造成不良的负面影响。因此,探索SQDs与生物大分子之间的相互作用非常重要。食品添加剂、抗生素残留等会直接或间接污染环境,最终危害人类健康,因此,准确检测这些物质的含量具有重要意义。本文合成了PEG-SQDs,用于研究SQDs与牛血清白蛋白(BSA)之间的相互作用以及构建检测姜黄素(Cur)的比例荧光探针;同时首次合成了PEI-SQDs,用于构建检测OTC的比例荧光传感体系。主要研究内容如下:1.使用牛血清白蛋白(BSA)作为模型蛋白,通过多光谱技术研究其与SQDs的相互作用。首先,SQDs可以有效地猝灭BSA荧光,并且证实了猝灭模式是动态的。此外,还获得了热力学参数ΔG、ΔH和ΔS,并证明疏水相互作用在自发相互作用中起着关键作用。计算了结合常数(Ksv≈10~3M-1)和结合位点(n≈1)。此外,紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、圆二色谱(CD)、傅里叶变换红外(FT-IR)和同步荧光光谱(SFS)结果揭示了BSA的构象变化。本研究有助于了解SQDs对生物分子的生物毒性及其在生物传感领域的潜在应用。2.开发了一种比例荧光传感器,首次以SQDs实现对Cur的快速灵敏的检测。通过H2O2辅助表面蚀刻法,以硫粉为硫源、PEG-400(聚乙二醇400)为封端剂,合成了PEG-SQDs。基于荧光共振能量转移(FRET)的原理,构建了快速、简便的比例荧光传感体系。Cur可以通过荧光共振能量转移来猝灭SQDs的蓝色荧光,同时Cur自身在525 nm处的黄色荧光进一步增强。以F525/F443为纵坐标与Cur的浓度为横坐标进行线性拟合,结果表明F525/F443的比值与Cur浓度在0~20.00μmol/L范围内成良好的线性关系,检测限低至30 nmol/L。此外,通过加标回收实验成功实现了在食物样品咖喱粉和姜黄粉中Cur的检测。3.以硫粉为硫源、PEI-600(聚乙烯亚胺600)为封端剂、NaClO为刻蚀剂,首次合成了的PEI-SQDs,并设计开发了SQDs-Eu3+比例荧光传感器,以快速灵敏监测OTC。基于内过滤效应(IFE)和“天线效应”(AE),构建比例荧光双发射信号荧光传感器,OTC通过IFE效应猝灭SQDs蓝色荧光,同时通过AE效应增强Eu3+红色荧光,达到对OTC的比例荧光检测。以F623/F438为纵坐标与OTC的浓度为横坐标进行线性拟合,结果表明体系在F623/F438处的荧光比值与OTC浓度在0~20.00,20.00~100.0μmol/L的两段范围内有良好的线性关系,检出限为0.014μmol/L。此外,开发了便携式、低成本的智能手机辅助的纸基传感平台,实现了对OTC的可视化定量分析。 摘要译文
硫量子点; 牛血清白蛋白; 姜黄素; 土霉素; 相互作用; 荧光检测; 可视化检测
TS207.3[食品分析与检验];O657.3[光化学分析法(光谱分析法)⑨]
0822[轻工技术与工程];083201[食品科学];070302[分析化学];070306[化学生物学];081704[应用化学];081706[分子化工]
10.27158/d.cnki.ghznu.2023.000563