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染料敏化的氧化镍光阴极在光电化学生物分析中的应用认领

作者：

林小家

学位授予单位：

青岛科技大学

摘要：

光电化学（PEC）分析技术具有灵敏度高、响应速度快、仪器易微型化等优势,已广泛应用于环境、食品、生物医学等领域。用于PEC分析的工作电极分为基于n型材料的光阳极和p型材料的光阴极。目前广泛研究的光阳极具有高的光电转换率,但由于易受各种还原性物质的影响,降低了检测的选择性。光阴极在抗干扰方面能力突出,相比光阳极有着更好的选择性。NiO作为常用的光阴极材料,由于其带隙（3.5 e V）较宽,对可见光的利用率较低,为了提高其性能,常采用染料对其进行敏化。目前常用的染料主要是金属有机配合物,如铱（III）配合物等,这些染料在可见光区缺乏吸收限制了其实际应用,为了改善其光吸收特性以更好的敏化NiO光阴极,分别设计合成了环金属铱（III）配合物和CdSe量子点两种敏化剂敏化的NiO光阴极,改善了光电转化效率,并将其用于构建生物传感平台,实现了生物体系中micro RNA（mi RNA）的灵敏检测。主要研究内容如下:（1）构建了一种铱（III）配合物染料敏化的NiO光阴极用于PEC生物分析,实现了mi RNA-133a的灵敏检测。首先,通过在环金属配体上引入有机荧光基团Bodipy,合成了铱配合物（ppy-PH）2Ir（phen-BDP）(其中ppy-PH为带有甲基磷酸的苯基吡啶,phen-BDP为带有菲啰啉的Bodipy),其在506 nm具有强的可见光吸收,ε超过50000 M-1cm-1。将该配合物组装到NiO电极的表面,构建了染料敏化NiO的光阴极并将其用于mi RNA的检测。当mi RNA存在时,能够触发杂交链式反应（HCR）,在电极表面形成DNA超级双链结构,嵌插大量的过氧化氢模拟酶锰卟啉（Mn PP）。在H2O2存在下,Mn PP催化4-氯-1-萘酚（4-CN）在电极表面生成苯并-4-氯己二烯酮（4-CD）沉淀,电子转移受阻,PEC信号被有效猝灭,实现了对mi RNA的光电响应,线性范围为0.1 f M～1 n M,检测限为66.2 a M（3σ）。（2）构建了CdSe量子点（QDs）敏化的NiO光阴极用于mi RNA的检测。合成了CdSe量子点,其在495 nm具有强的可见光吸收。通过将该量子点修饰的DNA H1引入到NiO电极,构建了CdSe QDs敏化的NiO光阴极。通过在光电极上引入c DNA,打开茎环H1以嵌插分子猝灭剂锰卟啉,阻碍了电子转移,PEC信号被猝灭,当mi RNA存在时,激活了CRISPR/Cas12a酶的反式裂解活性,实现了对mi RNA的光电响应,PEC线性范围为0.1 f M～10 n M,检测限0.26f M的检测限（3σ）。

摘要译文

关键词：

染料敏化NiO光阴极; Ir(Ⅲ)络合物; CRISPR/Cas12a; 过氧化氢模拟酶; 锰卟啉

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

材料与化工（专业学位）

导师：

李春香

中图分类号：

O657.1[电化学分析法⑨]

学科分类号：

070302[分析化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27264/d.cnki.gqdhc.2023.001356