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金属铟多孔骨架复合材料制备及应用认领

作者：

郭奔

学位授予单位：

西安理工大学

摘要：

金属-有机骨架材料（Metal-organic Frameworks,MOFs）是由金属离子或离子簇与有机桥联配体通过配位而形成的多孔网络晶态材料,该类材料具有比表面积大、孔道结构丰富、易于化学修饰等优点,可用于气体吸附、药物负载、光电材料等方面,尤其是在异相催化等领域具有十分广阔的应用前景。由于MOFs材料的晶体特性,其力学性能、热稳定等性能与传统的多孔材料（如多孔陶瓷、多孔碳材料）相比还有诸多不足,这在一定程度上限制了MOFs类催化材料的实际应用,因此将MOFs材料与力学性能及热稳定性能良好的材料进行复合成为一种提高该类材料应用性能的有效方法,对此开展相应MOFs催化材料的研究具有重要的科学意义与研究价值。不对称硅腈化反应是一类重要的不对称催化合成反应,该反应主要用来合成手性氰醇,手性氰醇是一类具有广泛用途的有机合成中间体,也是诸多药物的起始原料。有鉴于此,本文旨在合成一类铟金属有机骨架材料（In-MOFs）,并与沸石等多孔无机材料进行负载,针对该类材料对苯甲醛的硅腈化反应的催化性能开展相应研究,对催化材料的合成与负载、产物的测试与表征、催化性能的对比与分析进行相关研究与讨论,主要内容如下:（1）合成制备了In-MOFs材料,采用原位生长法与二次生长法将其与沸石ZSM-5进行复合,采用X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱仪（FT-IR）、X射线光电子能谱（XPS）、热重分析（TGA）等方法对所得复合物In-MOFs/ZSM-5进行了分析表征,结果显示,原位生长法可相对快速的在沸石ZSM-5表面形成复合物,而二次生长法更有利于在ZSM-5表面形成骨架完整的复合物。（2）基于双金属MOFs独特的电子特性与多样的结构与物化性能,以均苯三甲酸为有机配体,分别以Sr2+、Ba2+与In3+为金属离子,采用溶剂热方法合成制备了双金属In/Sr-MOFs、双金属In/Ba-MOFs两类双金属MOFs材料。对所得产物进行了相关测试与表征,结果表明双金属MOFs材料在比表面积、热力学稳定性、孔道多样性等方面均有明显的提高与优化。（3）分别以In-MOFs/ZSM-5、In/Sr-MOFs、In/Ba-MOFs作为苯甲醛与三甲基氰硅烷反应体系的异相催化剂,研究对比了它们对苯甲醛硅腈化反应的催化作用与特性,实验结果表明,三种催化剂均表现出良好的催化效果,苯甲醛的转化率从20.22%（无催化剂）分别提升至93.44%（In/Sr-MOFs催化）、94.32%（In/Ba-MOFs催化）和99.17%（In-BTC/ZSM-5催化）。催化剂循环使用寿命测试显示,相比而言In-BTC/ZSM-5复合催化剂表现出更持久的催化活性与结构稳定性。

摘要译文

关键词：

金属-有机骨架; In-MOFs; 沸石; 催化; 硅腈化反应

学位年度：

2019

学位类型：

硕士

学科专业：

化学工程（专业学位）

导师：

汪强兵

中图分类号：

TB33[复合材料⑨];O643.36[催化剂]

学科分类号：

070308[能源化学];070304[物理化学];081704[应用化学];081705[工业催化]

D O I：

10.27398/d.cnki.gxalu.2019.000346