基于纳米酶和量子点构建生物小分子发光生物传感器-文献详情-维普官网

文献检索

任意字段

文献信息

任意字段
主题词
篇关摘
篇名
关键词
摘要
作者
第一作者
作者单位
刊名
中图分类号
学科分类号
DOI
基金

智能检索

高级检索

检索历史

基于纳米酶和量子点构建生物小分子发光生物传感器认领

作者：

甘志文

学位授予单位：

西南大学

摘要：

人体的正常生理活动伴随着各种生物小分子的产生或消耗。它们的浓度水平可以反映出某些疾病的发展趋势。因此,准确监测生物小分子浓度水平具有非常重要的意义。荧光法操作简单、选择性良好和灵敏度高,在生物检测领域获得了广泛的应用。有必要开发用于准确检测生物小分子的荧光传感器。纳米酶是一类具有类酶活性的纳米材料,活性稳定,制备简单和成本低廉。量子点是一种传统的发光半导体材料,荧光性质稳定、水溶性良好以及发射光谱可调。本文基于纳米酶和量子点构建生物小分子发光生物传感器。具体研究内容如下:1.具有双类酶活性和荧光性质的氨基对苯二甲酸/CuFe/ATP纳米颗粒用于抗坏血酸检测在室温条件下,基于三种磷酸腺苷（AMP,ADP和ATP）与过渡金属离子(Cu2+和Fe3+)配位和吸附氨基对苯二甲酸（NH2-BDC）,制备了三种具有荧光性质、类过氧化物酶活性和类漆酶活性的纳米酶(NH2BDC/CuFe/ATP（NPs-1）、NH2BDC/CuFe/ADP（NPs-2）、NH2BDC/CuFe/AMP（NPs-3）)。由于空间构型不同,三种纳米酶具有不同的类漆酶活性。NPs-1具有最高的类过氧化物酶活性和稳定的发光性质。利用NPs-1的催化作用,H2O2可有效地将邻苯二胺（OPD）氧化为2,3-二氨基吩嗪（DAP）。基于DAP和NPs-1之间的内滤效应,DAP能有效地猝灭NPs-1的荧光(λem=445 nm)。在向检测体系加入抗坏血酸（AA）后,NPs-1的荧光恢复。基于NPs-1的类过氧化物酶活性和稳定的发光性质,构建了一种荧光传感器（NPs-1/OPD）,用于检测H2O2(线性范围:2.0-200.0μmol L-1,检出限:1.82μmol L-1)和AA(线性范围:4.0-300.0μmol L-1,检出限:2.92μmol L-1)。该荧光探针用于检测实际样品中的AA,表现出良好的性能。此外,还利用智能手机构建了一种测定AA的新方法。2.基于具有优异类氧化酶活性的Fe-N-C纳米酶构建新颖的荧光-散射比率传感器当猝灭剂的吸收光谱和散射体的一阶散射（FOS）重叠时,FOS将被猝灭。同时,二阶散射（SOS）本质上源于FOS的单缝衍射。基于该原理,通过耦合荧光信号（FL）和SOS信号,设计了一种新型的纳米酶传感器。通过甲酰胺缩合反应将Fe掺杂进入碳氮聚合物（HCNP）,制备得到Fe-N-C纳米酶（Fe-HCNP）。Fe-HCNP具有强的类氧化酶活性,可有效地将O2转化为·O2-和·OH。然后,基于Fe-HCNP和OPD组合的杂化体系,构建了一种用于测定AA的FL-SOS比率传感器。大尺寸的Fe-HCNP具有强的SOS。在AA加入Fe-HCNP/OPD体系后,由于Fe-HCNP具有类氧化酶活性,AA被快速氧化为脱氢抗坏血酸（DAA）。DAA和OPD继而发生缩合反应,产生具有荧光性质的喹喔啉衍生物（DFQ）,检测体系荧光增加。同时,由于Fe-HCNP的FOS与DFQ的吸收带重叠,FOS猝灭,从而引起SOS信号降低。FL-SOS比率型传感器具有检测过程简单、特异性高和检测速度快等优点。由此为设计纳米酶基比率型传感器提供了一种新策略。3.基于CdTe量子点构建一种简单的用于检测生物巯基小分子的荧光-散射比率传感器利用CdTe量子点（CdTe QDs）的FL和SOS,构建了一种简单的生物巯基小分子比率型发光传感器。在入射光照射下,具有许多表面陷阱态的CdTe QDs具有弱的FL。相反,由于共振增强瑞利散射（RRS）的发生,CdTe QDs具有强的SOS。在加入生物巯基小分子后,CdTe QDs的FL增强,而SOS猝灭。荧光增强可能是由于表面钝化。此外,为探究SOS猝灭的机理,计算散射猝灭过程的动力学和热力学参数。结果表明,RRS的静态猝灭过程可能是SOS猝灭的原因。该探针用于定量检测谷胱甘肽,具有较宽的线性范围(0.2-80.0μmol L-1)和较低的检出限(0.05μmol L-1)。该传感器响应快速（1 min）,检测过程简单,特异性强和灵敏度高,应用于检测实际样品中的总生物巯基小分子,结果满意。

摘要译文

关键词：

生物小分子; 纳米酶; CdTe量子点; 荧光

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

化学

导师：

胡小莉

中图分类号：

O657.3[光化学分析法（光谱分析法）⑨];TP212.3[生物传感器、医学传感器⑨]

学科分类号：

070302[分析化学];070306[化学生物学];081704[应用化学];081706[分子化工];080403[科学仪器技术与工程];080404[生物医学仪器及技术];081102[检测技术与自动化装置]

D O I：

10.27684/d.cnki.gxndx.2023.001152