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工业影响下环境大气挥发性有机物（VOCs）污染特征、恶臭因子及健康效应探究认领

被引量： 6

作者：

王镜雲

学位授予单位：

南京信息工程大学

摘要：

工业源排放的挥发性有机物（volatile organic compounds,VOCs）来源十分复杂,一直是我国大气污染管控中的一个难题。VOCs不仅是PM2.5和臭氧的重要前体物,而且具有危害人体健康的毒性和致癌性。探明VOCs来源、大气化学作用及其环境影响,是目前我国大气复合污染研究中的关键内容之一。本研究利用高时间分辨率单光子电离质谱仪（single photon ionization mass spectrometer 3000,SPI-MS 3000）分别对江苏省南京市浦口区和江宁区临近化工园区大气环境中的VOCs污染开展了外场观测,探究和厘清了VOCs的来源结构、二次污染贡献和健康风险等重要污染特征。另外,本研究围绕当前城镇居民投诉最强烈的恶臭VOCs污染问题,对盐城市响水化工园区内嗅阈值低、刺激性强和扰民频繁的恶臭因子开展了走航观测。在SPI-MS成分谱基础上,结合气象参数、污染物浓度、嗅阈值等指标,识别解析出化工园区不同行业的风险源分布、关键致臭因子和迁移扩散等排放特征。利用风险指数（hazard index,HI）开展了恶臭VOCs的健康风险评估。通过上述研究,系统对比和探明了典型工业区VOCs污染成因、化学转化和潜在环境风险的差异,填补和发展了该地区VOCs污染特征及恶臭因子识别表征的基础研究体系,对于制定有效的VOCs控制措施、改善区域空气质量和保障公众健康具有重要科研意义。本文的主要结论如下:（1）本研究分别对南京浦口区（44.59±49.95 ppb）和江宁区（18.79±8.11 ppb）大气环境中的VOCs进行了研究。气象参数和常规污染物观测结果显示,江宁观测点相比于浦口观测点风速相差不大,但气温较低,相对湿度较高。六种常规污染物的浓度除O3外,江宁区均略高于浦口区。另外,两个观测地点所检测出的VOCs都呈现出了类似的日变化规律,即中午浓度有所下降,凌晨与夜晚浓度有所抬升。浦口区大气中VOCs浓度高值组分为正己烷（11.08±1.57 ppb）和三氯乙烷（10.11±37.56 ppb）;江宁区为三甲苯（2.58±0.06 ppb）和正十三烷（1.54±0.68 ppb）。浦口区二次污染贡献高值组分为三甲苯,其臭氧生成潜势（ozone formation potential,OFP）和二次有机气溶胶生成潜势（secondary organic aerosol formation potential,SOAFP）分别为74.05±15.7μg/m3和0.73±0.16μg/m3;江宁区二次污染贡献高值组分同样也是三甲苯,其OFP和SOAFP值分别为92.62±2.37μg/m3和0.91±0.02μg/m3。VOCs和NOX敏感性分析研究结果显示,该区域均属于VOCs控制区,对该区域VOCs排放进行控制将有效缓解臭氧污染。（2）正交矩阵因子分解（positive matrix factorization,PMF）模型对两个研究地点解析出4个排放因子,浦口区主要是以工业生产+溶剂使用占比最高为43.3%;交通排放占比为28.2%;三氯乙烷工业排放占比为17.5%;溶剂使用占比为11.0%。江宁区主要是以交通排放+溶剂使用和工业生产+溶剂使用两个复合因子所主导,占比为别为31.0%和27.4%;油气挥发占比为21.1%;交通排放占比为20.5%。通过混合单粒子拉格朗日积分轨迹模型（hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory model,HYSPLIT）结合浓度权重轨迹分析（concentration-weighted trajectory,CWT）结果表明,2022年7至8月南京溧水区、常州、苏州和南昌等地均有VOCs潜在污染源。2021年8至9月徐州,南京、苏州、上海、合肥和杭州等地形成有VOCs潜在污染源。健康风险评估结果表明:浦口区与江宁区两个观测站点所检测出的丙烯醛是最主要的非致癌慢性风险物质,尤其是江宁观测站点。两个站点的主要风险物质包括三氯乙烷、六氯-1,3-丁二烯、丙烯醛和二氯丙烯。（3）在响水化工园区进行的48小时走航观测结果表明,9月9日和10日TVOC浓度水平相差不大,但是9月10日出现了极端高值点,表明在该点处的VOCs无组织排放应当额外重视。检测到的VOCs主要包括甲苯、苯胺、二乙基苯、壬烷、三甲苯、二溴甲烷、1,1-二氯乙烯、己烯、甲基环戊烯、戊烯和二氯苯等。异常点位分析结果表明,部分化工企业附近存在着总挥发性有机物（total volatile organic compounds,TVOC）污染源,可能由于这些企业的相关车间有机物排放造成。相关物种的健康风险评估结果表明,研究区域存在着数种慢性致癌风险的物质（由1,2-二溴乙烷、1,1,2,2-四氯乙烷和1,3-丁二烯等物质主导）,HI值均高于安全阈值,表明该区域存在着慢性非致癌风险（由苯胺、1,2,4-三氯苯等物质主导）。通过恶臭物质分级赋值,筛选出人体所能感知到的前十种物质（主要为硫醇类化合物与苯系物）,并结合当时气象条件,对其恶臭污染物进行溯源。（4）针对南京江宁城区大气环境中VOCs的进行了离线补充分析,结果表明平均TVOC浓度为29.04±14.89ppb,较其他城市测量结果低,芳香烃是OFP值中最重要的VOCs组分,说明优先控制芳香烃将有利于减少臭氧污染的发生。通过估算测得的VOCs的LCR和NCR,与在线分析相同,丙烯醛、三氯乙烷等物质的部分NCR值和LCR值超过建议阈值,其他物种除了少数化合物外,总体健康风险较低。此外,PMF分析确定了5个VOCs潜在排放来源,交通排放贡献最高,其次是溶剂使用、生物源排放、油气挥发和工业排放。然而,在下午,交通排放和溶剂使用的贡献较低,而生物源排放反而成为最大的贡献者。PMF-MLR分析将VOCs的NCR成功分配给了5个PMF模型解析出的潜在排放源,其中生物源排放是NCR最重要的来源,并且对下午样本的贡献超过了所有其他来源的总和。

摘要译文

关键词：

挥发性有机物; 排放特征; 二次转化; 恶臭因子; 健康风险

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

资源与环境（专业学位）

导师：

盖鑫磊

中图分类号：

X51[大气污染及其防治⑨]

学科分类号：

070602[大气物理学与大气环境];083002[环境工程];120116[资源与环境管理]

D O I：

10.27248/d.cnki.gnjqc.2023.000515