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基于萘基四酸配体MOFs材料的构筑及其性质研究认领

被引量： 1

作者：

程磊

学位授予单位：

长春工业大学

摘要：

金属有机骨架材料（MOFs）是一种新型的晶态多孔材料,这种材料是由金属（金属簇）和有机配体通过配位作用连接形成的。由于其具有较高的比表面积、复杂多样的拓扑结构、可修饰的功能性官能团以及独特的孔道结构等特点,在气体储存与分离、催化、手性拆分、磁性、发光和化学传感等领域显现出巨大的应用价值和发展前景,近几十年里掀起了国内外学者的研究热潮。由于MOFs材料中金属与有机配体的连接方式不同,致使MOFs材料的骨架结构也是多样化的,最终赋予了MOFs材料在研究和应用上的无限可能。随着科学技术的不断创新,人们对于MOFs材料的研究,已经不再停留在最初对于有机配体的官能团修饰、拓扑结构的设计、晶体的构筑以及性质应用的一个发展阶段,正在朝着功能化材料的方向迅猛发展。本论文中,我们以萘基四齿羧酸（H4L）作为有机配体,采用溶剂热的方法,分别与硝酸锌和乙酸锰两种不同的金属源进行反应,通过调节反应温度和时间、物料的配比和溶剂种类等因素成功构筑了两个结构新颖的MOFs材料,并对其结构进行了解析和对性质的基本表征。1.选用过渡金属Zn（NO3）2·6H2O与萘基四酸配体H4L成功构筑了一个具有三维结构的Zn-MOF材料:[Zn7(C26O8H6)3（NO3）2]·x Guest（化合物1）,基于其结构特点,对气体吸附与分离性能进行了研究。利用金属离子交换后合成策略,成功得到了三种离子交换后的化合物Zn-MOF-Co（化合物1'）、Zn-MOF-Ni（化合物1''）和Zn-MOF-Cu（化合物1'''）,这三种化合物与化合物1样品相比,其BET比表面积得到很大的提升。随后,对交换后的化合物1'''进行了CH4、C2H6、C3H8、CO2以及N2气体的吸附与分离性能研究。结果表明,化合物1'''对CH4、C2H6、C3H8、CO2气体表现出良好的吸附能力。2.选用过渡金属Mn（CH3COO）2·4H2O与萘基四酸配体H4L和三乙烯二胺（DABCO）,成功构筑了一个具有阴离子骨架的Mn-MOF材料:C68H60N5O18Mn3（化合物2）,基于其独特的阴离子骨架和有机配体H4L的强π-共轭体系,研究了其对乙醇溶液中金属阳离子和硝基爆炸物的荧光检测性能。结果表明,即使在其他金属阳离子的干扰下,Fe3+离子仍能被化合物2选择性的检测出来。此外,对于硝基爆炸物也有很好的荧光传感效果。对于4-NP的Ksv值可达2.39×10～4M-1,化合物2展现出良好的荧光检测应用前景。

摘要译文

关键词：

金属有机骨架材料; 气体吸附与分离; 荧光检测性能; 硝基爆炸物

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

化学

导师：

罗小龙

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27805/d.cnki.gccgy.2023.000767