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基于金属纳米团簇酶定量测定重金属铬离子的应用研究认领

作者：

袁振峰

学位授予单位：

济南大学

摘要：

配体保护的金属纳米团簇（MNCs）由于其独特的性质,比如离散和尺寸依赖的电子结构、强光致发光（PL）、磁性、固有手性和高催化活性等引起了广泛关注。重金属铬离子已被公认为环境中的重污染物质之一,虽然铬是一种微量元素,但是容易积聚在体内,损害呼吸系统和消化系统,对人体具有高度致癌性。根据环境保护署（EPA）的规定,饮用水中的铬离子不得超过100μg/L。检测重金属铬离子的各种分析方法包括质谱、电化学、离子色谱、表面增强拉曼光谱和原子发射光谱。然而,这些方法通常依赖于昂贵的设备,复杂的实验室条件,不适合快速、高效地测定六价铬离子(Cr（VI）)。本文从金属纳米团簇角度出发,初步探讨了其结构特征、类酶活性及催化机理等,并将其成功地应用于真实水样中重金属铬离子的灵敏检测。主要研究内容如下:1.基于牛血清白蛋白（BSA）稳定的铜纳米团簇（BSA-Cu NCs）过氧化物酶样活性的Cr（VI）比色测定:以3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）为底物,利用BSA-Cu NCs的过氧化物酶样活性,在H2O2存在下,能够催化TMB氧化为ox TMB,溶液颜色将从无色变为蓝色。此外,8-羟基喹啉（8-HQ）可以显著抑制TMB氧化的颜色反应,而Cr（VI）可以与8-HQ特异性相互作用以恢复这种显色反应。基于此,建立了一种检测Cr（VI）的比色传感系统。该传感系统具有宽线性范围,检出限低至0.54μM,并且拥有良好的选择性和优异的抗干扰能力。2.BSA稳定的具有光响应氧化酶的银纳米团簇(BSA-Ag13 NC),用于Cr（VI）的比色分析:尽管BSA-Cu NCs显示出优秀的过氧化物酶样活性,但由于H2O2的不稳定性,向反应体系中添加H2O2会破坏反应环境,因此避免使用H2O2,可以提高纳米酶的分析性能。以BSA为稳定剂,合成了具有低毒性,优异的光稳定性和生物相容性的银纳米团簇(BSA-Ag13 NC)。利用BSA-Ag13 NC的光响应氧化酶活性,基于8-HQ与Cr（VI）之间的鳌合作用,合理的设计了一种快速检测Cr（VI）的比色法,检测限低至2.32 n M。并且成功应用于湖水、自来水和污水中Cr（VI）的检测,取得了满意的结果。3.基于金纳米团簇（Au NCs）的双功能特性,开发了一种比色和荧光双通道法检测Cr（VI）:尽管Ag数量丰富且经济,但它们的尺寸不稳定、易受环境影响的缺点,使它们无法在恶劣条件下稳定存在。这些不利因素加剧了探索Ag NCs的难度。我们合成了更加稳定的金纳米团簇（Au NCs）,并基于其光响应氧化酶的活性和荧光特性,开发了一种用于Cr（VI）测定的比色荧光双通道测定法。BSA-Au NCs在光照下可催化无色TMB氧化为蓝色氧化TMB（ox TMB）。有趣的是,ox TMB和BSA-Au NCs之间的内部过滤效应会导致BSA-Au NCs的荧光猝灭。所提出的双通道检测方法具有优异的选择性和高灵敏度。比色法和荧光法的检测限分别低至2.76和1.64 n M。该方法不仅具有比色法简单快速的优点,而且具有荧光法灵敏度高的优点。此外,双通道信号可以减少误差波动并使结果更准确。

摘要译文

关键词：

纳米酶; 金属纳米团簇; 六价铬; 比色和荧光分析; 环境监测

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

材料与化工（专业学位）

导师：

逯一中

中图分类号：

X832[水质监测⑨];O657.3[光化学分析法（光谱分析法）⑨]

学科分类号：

0804[仪器科学与技术];083002[环境工程];070302[分析化学];070306[化学生物学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27166/d.cnki.gsdcc.2023.000922