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基于富氮有机配体的多功能金属-有机框架材料的合成、晶体结构与性能研究认领

作者：

杨洪坤

学位授予单位：

曲阜师范大学

摘要：

配位聚合物（CPs）由金属离子、团簇和有机连接剂组成,被广泛地用于吸附、分离、药物传递、传感、发光、电容器和催化等领域的研究。本文以4,5-二（1氢-四氮唑-5烷基）-2氢-1,2,3-三氮唑（H2L）富氮有机化合物为配体,以各种无机金属盐为金属中心,合成了多种配位聚合物,对它们进行了基本表征后,分别研究了它们在不同领域的应用。研究的基本内容和取得的成果概括如下:（1）通过溶剂热反应,成功地合成了一种基于富氮配体的新型化合物1-{[Cu L（H2O）]·H2O}_n。化合物1是一种由二维层通过氢键和C-H···π相互作用构成的三维超分子结构。我们通过粉末X射线衍射、元素分析和热重分析等对样品进行了全面表征。除此之外,我们详细研究了化合物1的电化学性能。一方面,经化合物1修饰的工作电极（GCE）可以有效地同时灵敏地检测两种重金属离子Pb2+和Cd2+,Pb2+的检出限为15 n M,Cd2+的检出限为0.16μM。另一方面,化合物1作为锂离子电池的负极材料,表现出优异的可逆容量、循环稳定性和倍率性能。（2）在不同的溶剂以及温度下,通过溶剂热合成了两种基于富氮有机配体的Pb（II）配位聚合物:化合物2-{[Pb（HL）(H2O)]·I}_n和化合物3-{[Pb（HL）(H2O)]·Br}_n。这两种化合物的晶体结构相似但又略有不同,相同之处是这两种化合物都属于同一晶系和空间群,也都是由二维层状结构通过C-H···π相互作用连接成的三维超分子结构;不同之处是它们所包含的游离阴离子不同,产生的差异可能主要来自于它们的反应条件的不同。发光研究测试结果表明,化合物2和化合物3具有宽带黄光发射行为,并且它们的光致发光是可调谐的,这一特征在制造白光器件中具有可应用的潜力。（3）选择相似的具有相同阳离子的无机金属盐在水热条件下合成了一种新型配位聚合物化合物4-{[Pb0.5（HL）(H2O)]·0.5H2O}_n。化合物4是由一维链状结构与Pb1连接后往平面外拓展形成网状的平面二维层后再通过C-H···π相互作用形成的三维超分子结构。通过傅立叶变换红外光谱以及紫外/可见分光光谱等做了表征后,研究了化合物4的发光性能。发光性能研究实验和数据表明,化合物4具有由富氮有机配体的电子跃迁引起的蓝光发射性能,这项工作为研究基于富氮有机配体的新型配合物的发光性能的研究提供了新思路。（4）富氮有机配体H2L合成了一种无色的配位化合物5-{[Zn L]·DMA}_n,通过粉末X射线衍射和热场扫描电镜进行了基本表征后,对化合物5进行了相关荧光传感性能探索。荧光传感实验表明,化合物5可以通过荧光猝灭效应快速、灵敏地检测Cr2O72-阴离子,它的检出极限为0.81μM。除此之外,在多种干扰阴离子存在的情况下,化合物5依旧具有优异的抗干扰能力。

摘要译文

关键词：

配位聚合物; 单晶结构; 电化学检测; 光致发光; 荧光传感

学位年度：

2023

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

于洋何元纯

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27267/d.cnki.gqfsu.2023.000478