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水体中有机磷阻燃剂的检测、风险评价与去除研究认领

被引量： 1

作者：

韩超

学位授予单位：

北京石油化工学院

摘要：

有机磷阻燃剂（OPFRs）作为溴系阻燃剂（BFRs）的替代品,在塑料、家具、纺织品等商业产品中广泛应用。OPFRs极易通过材料进入到环境中,对人体和环境造成潜在威胁,在空气、水、沉积物、灰尘等环境介质中检出率较高,其浓度在ng～μg水平。毒理学研究表明,OPFRs具有致畸、致癌、致突变风险以及神经毒性作用。目前,国内对于OPFRs的研究还处于起步阶段,检测方法并不成熟,尤其是再生水回用导致天然水体中OPFRs的分布特征和暴露风险研究并不了解。另外,传统污水工艺并不能有效去除OPFRs,使得OPFRs不可避免会进入天然水体中,因此亟需寻求一种便捷、有效、经济的处理手段来解决这一问题。实验通过优化固相萃取条件以及高效液相色谱-串联质谱参数（HPLC-MS/MS）和气相色谱-质谱联用仪参数（GC-MS）,建立了27种OPFRs的检测方法,其线性关系良好,线性相关系数R2均大于0.99,RSD为2.4%～10.6%。其中,20种OPFRs采用LC-MS/MS进行检测,定量限为0.08～1.04 ng·L-1,加标回收率为65.82%～110.27%;7种OPFRs采用GC-MS进行检测,定量限为1.31～8.43ng·L-1,加标回收率为86.38%～108.48%。该方法灵敏度高、检出限低,适用于多种OPFRs的测定。在北京市潮白河的地表水和地下水分别于4月份（平水期）和9月份（丰水期）进行布点采样,并对水样中的OPFRs进行检测。除磷酸三（2-异丙基苯）酯、磷酸异癸基二苯酯、磷酸叔丁基苯二苯酯、磷酸二苄酯外,其余23种OPFRs均有不同程度检出。研究表明,受到季节变化的影响,平水期OPFRs的质量浓度高于丰水期。平水期和丰水期地表水中OPFRs的质量浓度分别为ND～459.90ng·L-1和ND～76.69 ng·L-1;地下水中OPFRs的质量浓度分别为ND～973.17 ng·L-1和ND～498.99 ng·L-1。平水期时,磷酸三（2-乙基己基）酯、磷酸三乙酯、磷酸三丙酯、磷酸三异丙酯质量浓度相对较高,分别高达973.17、459.90、315.47、298.41 ng·L-1。丰水期时,磷酸三乙酯、磷酸三异丙酯、磷酸三（二甲苯）酯、磷酸三（2-乙基己基）酯质量浓度相对较高,分别高达498.99、177.21、151.95、144.95 ng·L-1。采用USEPA模型对OPFRs进行健康风险评价,平水期和丰水期地表水和地下水中OPFRs的非致癌风险值和致癌风险值均小于风险阈值,不对人体健康造成危害。对广东北江地区地表水和底泥中OPFRs进行检测,地表水中OPFRs质量浓度为ND～844.46 ng·L-1,底泥中OPFRs质量浓度为ND～7.64μg·kg-1。其中,地表水中磷酸三（2-氯异丙基）酯和磷酸三苯酯质量浓度相对较高,分别为866.14和275.81 ng·L-1;底泥中磷酸三丁酯和磷酸三（2-氯乙基）酯质量浓度相对较高,分别为7.64和2.45μg·kg-1。底泥中OPFRs质量浓度较低,有可能是OPFRs在底泥中易发生降解,富集效应不明显。北江地区OPFRs质量浓度要高于北京潮白河OPFRs质量浓度,这可能是由于北江周边有许多的化工生产企业,而北京潮白河地区属于生态涵养区,OPFRs排放源较少。地表水中12种OPFRs的非致癌风险为0～2.90×10-3,3种OPFRs致癌风险值为0～1.63×10-7,非致癌风险值和致癌风险值均小于风险阈值,不对人体健康造成危害。选取三种水体中浓度较高的磷酸三（2-氯乙基）酯、磷酸三（2-氯异丙基）酯和磷酸三丁酯进行活性炭吸附实验。探究椰壳、果壳、煤质活性炭三种粒状活性炭和一种粉末活性炭在活性炭投加量、温度、p H、OPFRs初始浓度条件下的去除效果。结果表明,OPFRs初始浓度在0.4 mg·L-1和1 mg·L-1时,三种粒状活性炭对OPFRs的去除率没有明显差别。在优化条件下,粒状活性炭投加量为2 g·L-1、温度为25℃、p H为6.5时,反应于370 min达到吸附平衡,OPFRs去除率为93.77%～98.98%;粒状活性炭投加量为1 g·L-1时,反应在于490 min达到吸附平衡,去除率为89.97%～98.14%。0.1、0.2、0.5 g·L-1的粉末活性炭溶液分别在80、40、15 min时达到吸附平衡,去除率为87.65%～99.36%,粉末活性炭去除效果优于粒状活性炭。动力学研究表明,粒状活性炭和粉末活性炭吸附符合准二级动力学模型,拟合曲线线性相关性R2>0.99。

摘要译文

关键词：

有机磷阻燃剂; 高效液相色谱-串联质谱仪; 气相色谱-质谱联用仪; 固相萃取; 风险评价; 活性炭吸附

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

化学工程

导师：

李宗来

中图分类号：

X820.4[风险评价];X52[水体污染及其防治⑨]

学科分类号：

0713[生态学];083002[环境工程];120116[资源与环境管理]

D O I：

10.27849/d.cnki.gshyj.2022.000151