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空气中不同相态阻燃剂的分布及多途径健康风险评估认领

作者：

许骁鹏

学位授予单位：

河南师范大学

摘要：

多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs）、新型溴代阻燃剂（Novel brominated flame retardants,NBFRs）和有机磷阻燃剂（Organophosphate flame retardants,OPFRs）普遍具有致癌性、神经毒性和生殖毒性等多种毒性,广泛应用在塑料制品、纺织品、家具等商业及家庭用品中,并通过挥发、磨损等多种途径从产品中释放到空气中,并进一步通过呼吸暴露、真皮暴露和灰尘摄食等途径进入人体,其所造成的潜在健康风险已经引起了广泛关注。空气中阻燃剂通过呼吸和空气-皮肤传输暴露于人体,在一定程度上取决于其气-粒分配和粒径分布。本研究为厘清阻燃剂在空气中的赋存分配特征及其环境行为,并进一步评估其人体暴露和健康风险,分别从新乡市的8类室内环境和室外环境（逐月采集）采集了分九个粒径级的颗粒物样品和气相样品,并对其中的溴代阻燃剂（BFRs,包含PBDEs和NBFRs）和有机磷阻燃剂OPFRs进行研究,估算人体通过呼吸暴露和空气-皮肤传输暴露两种途径对三类阻燃剂的每日暴露量及其健康风险。主要结果如下:室内环境中∑19FRs的总浓度（颗粒相+气相）范围是3.9 ng/m3-37.5 ng/m3,在儿童游乐场（37.5 ng/m3）和家具店（28.7 ng/m3）中的浓度最高。在室外环境中,∑19FRs在12个月里的浓度范围是2.9 ng/m3-13.6 ng/m3,明显低于室内环境。室外环境中∑19FRs在春季晚期和夏季的浓度最高。室内外空气中OPFRs占∑19FRs总浓度的77%-99%,贡献明显高于BFRs。磷酸三（1-氯-2-丙基）酯（TCIPP）、磷酸三（2-氯乙基）酯（TCEP）、磷酸三乙酯（TEP）和十溴二苯乙烷（DBDPE）、十溴二苯醚（BDE-209）分别是OPFRs和BFRs的主要组分。分析OPFRs和BFRs在室内外空气中的气-粒分配和粒径分布规律可知,室内外空气中的OPFRs、BFRs倾向于集中在粗颗粒（空气动力学直径>3.3μm）和气相之中,而在细颗粒（空气动力学直径<3.3μm）上的浓度相对较低。具体来讲,室内外空气中OPFRs的气-粒分配没有明显差异,倾向于集中在颗粒相,尤其是粗颗粒中。而BFRs在室内外空气中则有不同的分配模式,室内环境气相中的BFRs贡献明显高于粗颗粒和细颗粒,而室外环境粗颗粒中的BFRs贡献要高于气相和细颗粒。OPFRs在室内外空气的粒径分布模式相似,而BFRs在室内外有明显差别。OPFRs及其大多数单体多呈单峰分布,而且其主峰主要出现在4.7-5.8μm的粒径段上。而颗粒态BFRs则有明显的时间和空间差异,BFRs及其大多数单体主要呈单峰或双峰分布,而且其主峰通常位于>3.3μm的粒径段上。在不同时间和空间中,BFRs在不同粒径段上的相对标准偏差也大于OPFRs,证明BFRs更容易受到不同污染源和气象条件的影响。不同FRs单体之间的分布模式存在差异,其中挥发性更高的FRs如TCEP、TCIPP在不同粒径的颗粒物中分布更均匀。空气中FRs的粒径分布受到很多因素的影响,本研究还发现颗粒物中的有机碳的吸收作用和无机碳的吸附作用会造成某一粒径段上FRs浓度的升高。本研究评估成人和儿童通过呼吸暴露和空气-皮肤传输暴露两种途径暴露于室内外空气中FRs的健康风险,并探讨了气-粒分配和粒径分布对人体呼吸和空气-皮肤传输暴露的影响。结果表明,室内外空气中,∑16FRs通过呼吸暴露产生的健康风险是空气-皮肤传输暴露的1.34-4.05倍。分析三种空气组分的风险贡献（气相、细颗粒和粗颗粒）发现,室内外粗颗粒中的OPFRs对人体健康风险的贡献要明显高于气相和细颗粒。而气相中的BFRs在室内空气产生的健康风险明显高于粗颗粒和细颗粒,在室外空气中产生的健康风险和细颗粒相近,小于粗颗粒。在不同情况下粗颗粒和气相中∑16FRs的风险均明显高于细颗粒,说明粗颗粒中FRs的人体暴露和健康风险需引起更多重视。

摘要译文

关键词：

阻燃剂; 赋存分配; 呼吸暴露; 空气-皮肤传输; 健康风险

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

环境工程

导师：

曹治国

中图分类号：

X51[大气污染及其防治⑨];X820.4[风险评价]

学科分类号：

0713[生态学];083002[环境工程]

D O I：

10.27118/d.cnki.ghesu.2022.000067