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基于群体感应的水处理膜改性及其抗生物污染性能研究认领

被引量： 1

作者：

陈新语

学位授予单位：

江苏大学

摘要：

当前全球面临的安全用水问题日益严峻,膜分离作为解决水资源短缺的重要技术得到快速发展,但膜生物污染降低了膜分离效率,增加了膜分离技术的运行成本,是制约膜分离技术应用的瓶颈之一。群体感应（Quorum sensing,QS）是微生物间进行信息交流从而调节群体行为的方式。膜生物污染中生物膜的形成受细菌群体感应系统调控,通过干扰群体感应缓解膜生物污染是膜污染控制的新方法。膜材料是影响膜污染的重要因素,本论文基于群体感应理论,采用水处理中应用广泛的聚丙烯腈超滤膜为基膜,通过表面改性制备抗生物污染超滤膜,并对其性能进行系统研究。表征了改性膜的表面特性,考察了表面涂层对膜透水性的影响,测试了群体感应抑制剂对膜表面细菌吸附和生物膜形成的抑制作用,并评价了水处理应用中膜的抗生物污染性能。主要研究结果如下:（1）采用群体感应抑制化合物香草醛制备了改性超滤膜。改性后膜（UF-VA）选择层表面形成均匀平整的薄膜改性层,孔结构变得较为致密。FTIR和XPS分析显示膜表面引入了大量羟基和氨基;改性后膜表面接触角为65.33±1.55°,亲水性良好;膜表面带负电荷（-21.24±3.25 m V）,上述特性有利于抑制细菌吸附和生物量的沉积。改性膜纯水透过率(126.43±1.43 L/（m2·h）)维持在实际应用的适用范围。大肠杆菌在香草醛/LB培养基内的培养结果表明香草醛对细菌菌落的形成具有显著的抑制作用。以根瘤农杆菌JZA1为报告菌的生物显色实验表明信号分子C8-HSL可强化细胞间的群体感应,香草醛对细菌的群感通路有抑制作用。HPLC检测结果显示香草醛可降解C8-HSL。考察了大肠杆菌在膜表面的吸附生长情况,未改性膜与大肠杆菌接触24 h后形成致密的生物膜,而改性膜表面细菌吸附量明显减少且增长减缓,香草醛的引入有效抑制了膜表面生物膜的形成。（2）研究了群体淬灭酶在膜生物污染控制以及膜改性中的应用。采用酰基转移酶通过表面涂覆和涂覆-交联方法分别制备了改性超滤膜UF-ACY和UF-ACYX。改性后膜表面仍保持较小的粗糙度,膜表面较致密。FTIR和XPS结果显示改性膜表面形成了稳定的改性层,羟基等基团的引入使O元素百分比增加。酰基转移酶固定化使膜表面接触角增加至86.90±0.40°,使用戊二醛交联后接触角降低至66.61±0.21°。UF-ACY和UF-ACYX均保持良好的透水性,纯水透过率分别为134.05±5.36 L/（m2·h）和146.43±3.98 L/（m2·h）。考察了酰基转移酶对细菌菌落形成的影响,大肠杆菌在酰基转移酶/LB培养基上形成的菌落稀疏。HPLC检测结果表明酰基转移酶可降解酰基高丝氨酸内酯（AHL）信号分子,从而抑制细菌群体感应。将改性前后的膜与大肠杆菌混合培养,未改性膜表面48 h内被生物膜覆盖,而改性膜表面菌群增长显著减缓,生物膜形态稀疏,具有良好的抗生物污染性能。（3）采用D-酪氨酸对膜表面进行涂覆改性,制备的UF-DTY1表面微观形貌平整;为增加改性膜的群体感应抑制活性,提高改性液中的D-酪氨酸浓度,形成的改性膜UF-DTY2表面粗糙度增加。D-酪氨酸的引入使膜表面更为亲水,UF-DTY1和UF-DTY2的接触角分别降低至45.93±0.67°和35.51±0.40°,纯水透过率分别为186.67±5.17 L/（m2·h）和177.14±10.52 L/（m2·h）,透水性较UF-VA、UF-ACY和UF-ACYX高。将膜与生物接触氧化反应器处理出水混合培养,未改性膜表面形成的生物膜致密,而改性膜表面细菌吸附量明显减少,细菌吸附结果表明改性膜对混合菌群体系具有良好的抗生物污染活性。（4）以生物接触氧化反应器处理出水为实验进水评价了三种改性膜在膜分离过程中的抗生物污染性能。过滤测试运行1 h内水通量快速下降19%-30%,其中,改性膜的水通量损失均比未改性膜减少,且在后续测试中维持比未改性膜高的水通量。测试结束通过SEM观察发现膜表面均有凝胶层沉积,改性膜表面附着菌落相对较少。相比未改性膜UF,UF-VA和UF-ACYX膜表面形成的生物膜中胞外聚合物（EPS）含量减少。改性膜中的群体感应抑制剂对系统中信号分子C6-HSL有很好的抑制作用。较高的运行水通量将导致生物污染加剧,本研究将初始水通量提高至100 L/（m2·h）,测试1.5 h后水通量下降54%-65%,改性膜的分离效率仍优于未改性膜。对膜表面生物膜采用16Sr RNA扩增子测序分析结果表明,未改性UF膜表面形成的生物膜中优势菌属均为进水中的优势菌,群体感应抑制剂的引入使生物膜菌群结构发生明显变化,采用群体感应抑制剂制备的改性膜可有效控制膜生物污染,并调控生物膜菌群结构的形成。

摘要译文

关键词：

膜分离; 膜生物污染; 群体感应抑制; 膜表面改性; 抗生物污染

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

环境工程（专业学位）

导师：

韦静

中图分类号：

X505[环境污染防治方法与设备]

学科分类号：

0713[生态学];080707[能源环境工程];083002[环境工程]

D O I：

10.27170/d.cnki.gjsuu.2022.002142