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聚（4-羟基丁酸酯）增韧聚乳酸全生物降解复合材料的构筑及结构与性能认领

被引量： 3

作者：

张天舒

学位授予单位：

青岛科技大学

摘要：

聚乳酸（PLA）是一种生物基可生物降解的脂肪族聚酯,其拥有良好的力学性能和刚性,而且还拥有良好的透明度。但是由于PLA固有的脆性,也限制了它在许多方面的使用,所以国内外许多科学家都以不同的方法对聚乳酸进行增韧,如添加塑化剂、添加纳米粒子、添加弹性体、共聚增韧等,不过这些方法存在着诸如成本过高而不适于大规模生产、大幅度降低了PLA的力学性能、降低PLA的可降解性等缺点。使用柔性的可降解聚酯如聚己二酸/对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）、聚丁二酸丁二醇酯（PBS）、聚己内酯（PCL）等增韧PLA是一种较优的选择,但是目前常见的可降解聚酯也存在着成本较高、产能不足、与PLA相容性较差、力学性能较差等问题。聚（4-羟基丁酸酯）(P4HB)是一类具有高韧性的生物基且可生物降解的脂肪族聚酯。它有着优异的生物相容性,能够完全分解成二氧化碳和水分的降解特性,良好的加工性能和较低的熔点。目前,本课题组基于自主合成的有机磷腈碱/脲二元催化体系实现了通过化学合成法合成高分子量的聚（4-羟基丁酸酯）。本文采用PLA为基体,P4HB为增韧粒子,制备一种全新的完全可生物降解的复合材料,并研究了其增韧机理。通过本研究,得到了一种全生物降解的高韧性的PLA复合材料,能够给现在的可降解复合材料体系一种新的选择。同时对P4HB增韧无定形PLA与结晶PLA的增韧作用及机理进行了总结与分析,为该体系的进一步研究提供了基础。研究内容主要包括:（1）首先研究了不同P4HB含量的PLA/P4HB复合材料的结构与性能。通过热分析得到,P4HB的加入对PLA结晶无影响,PLA仍是无定形态的,而PLA会一定程度的阻碍P4HB的结晶。同时通DMA分析复合材料玻璃化转变温度（Tg）发现P4HB与PLA是不完全相容的。通过研究力学性能发现,复合材料的断裂伸长率随着P4HB含量的增加不断提高,复合材料的拉伸强度逐步下降;当P4HB的含量为30%时,复合材料拥有最高的冲击强度为6.8 k J/m2且断裂伸长率超过140%,同时复合材料仍保有较高的拉伸强度（48 MPa）。为了研究复合材料冲击强度仍较低的原因,对PLA/PCL及PLA/P4HB复合材料的力学性能及相容性进行了研究得到,分散相的黏度会影响复合材料的冲击性能。因此,进一步选用高黏度P4HB制备复合材料,冲击强度提升至12.2 k J/m2。对其结构进行分析证明,P4HB的分散相粒径是影响复合材料冲击强度的根本原因。（2）为了研究P4HB分散相粒径对复合材料冲击性能的影响,通过采用3种不同的转矩转速（40 r/min、60 r/min、100 r/min）、5种不同的成型方法（M1-M5）、以及3种不同黏度的P4HB制备了一系列不同冲击性能以及P4HB分散相粒径的复合材料。进而,对其微观形貌进行了系统分析,发现无定形PLA/P4HB复合材料的冲击强度与P4HB的粒径有着明显的关系,当P4HB的粒径在1.1-1.3μm时复合材料具有较高的冲击强度,高达27 k J/m2。最后通过分析得到了P4HB对无定形态PLA的增韧机理为复合材料中的P4HB受到冲击时空化引发银纹并产生剪切带终止银纹,在这一过程中吸收了冲击能从而对基体起到增韧作用。（3）研究表明对结晶后的PLA增韧能够获得更高冲击韧性的复合材料,且结晶后的PLA更加耐热。首先通过退火制备了高结晶度的PLA/P4HB复合材料,退火后复合材料的耐热性提高,维卡软化点由61.6℃提升到123.8℃。但随着P4HB的粒径变大与PLA的相界面变差,复合材料的冲击强度有所下降。为了进一步调控P4HB粒径及两相相容性,在复合材料中加入增容剂进行改善,当加入0.5 wt%的DCP后复合材料的冲击强度明显提高,为退火后PLA的6倍。分析微观形貌发现复合材料发生了剪切屈服。进一步研究表明,结晶PLA的增韧与P4HB的粒径大小以及增韧粒子间的距离有关。

摘要译文

关键词：

聚乳酸; 聚(4-羟基丁酸酯); 熔融共混; 增韧; 结构与性能

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

高分子化学与物理

导师：

阚泽

中图分类号：

TB332[非金属复合材料⑨];TQ317[高分子化合物产品]

学科分类号：

080501[材料学];080505[复合材料];080509[能源材料];070305[高分子化学与物理];081702[化学工艺];081707[材料化工]

D O I：

10.27264/d.cnki.gqdhc.2022.000691