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磺胺类抗生素在土壤中迁移转化的研究认领

被引量： 7

作者：

王悦

学位授予单位：

中北大学

摘要：

磺胺类抗生素（SAs）是一类广泛应用于畜禽养殖业的人工合成抗生素。然而,畜禽摄入的抗生素通常不能被完全吸收,大约有30～90%会通过排泄物以原药和代谢产物的形式排出体外,对生态环境和人类健康造成风险。本文选取了广泛使用且检出率高的磺胺嘧啶（SDZ）和磺胺甲恶唑（SMX）这两种典型SAs作为研究对象,以中北大学周边不同剖面土壤为供试土壤,通过激光动态法测出两种抗生素在土壤渗滤液中的溶解度,并用Apelblat经验方程对溶解度数据进行关联,得到SDZ与SMX的溶解性规律;采用固相萃取结合高效液相色谱法的分析方法,并以此为基础,利用土柱淋溶法,研究了SDZ与SMX在不同剖面土壤中的淋溶行为,以及不同初始浓度、不同淋溶时间对SDZ与SMX在土柱中淋溶行为的影响,分析了二者的淋溶迁移规律;并研究了二者溶解性与淋溶迁移能力之间的关系;采用液质联用仪并根据荷质比（m/z）推测SDZ在土壤中可能的降解产物,论文主要取得如下研究结果:（1）采用激光动态法测定278.15～313.15K温度下SDZ和SMX在纯水中和在淋溶液为中性、酸性、碱性且淋溶1～9天所得到的土壤渗滤液中的溶解度,并用Apelblat经验方程对溶解度数据进行拟合,分析其溶解规律。结果表明,使用Apelblat模型计算得到的溶解度数值均与实验值吻合度高,可以使用此模型预测体系中其他温度点下的溶解度数据;采用激光动态法测定了278.15～313.15K温度范围内SDZ和SMX在水中的溶解度,得知SDZ与SMX在水中的溶解度很低,通过对比发现,同一温度下,SDZ和SMX在土壤渗滤液中的溶解度高于在水中的溶解度,这与SAs自身化学结构有关,也证明土壤中存在促进SAs迁移的物质,说明SDZ与SMX在土壤中的迁移能力较强,对深层土壤及地下水构成潜在危害;通过对比SDZ与SMX溶解度数据发现,SDZ与SMX在土壤渗滤液中的溶解度随温度的升高而增大,这说明溶解过程是吸热的;SDZ和SMZ在经过中性淋溶液淋溶后得到的渗滤液中的溶解度普遍高于经过酸性和碱性淋溶液淋溶后得到的渗滤液中的溶解度,这说明SDZ与SMX更容易随着中性淋溶液在土壤环境中通过淋溶下渗;且同一温度下SMX的溶解度高于SDZ,说明SMX在土壤渗滤液中的溶解性优于SDZ。检测出的SDZ与SMX在土壤渗滤液中的溶解性规律为研究SAs溶解性与淋溶迁移性的关系提供数据支持。（2）通过地下水污染指数（Groundwater Ubiquity Score,GUS）分析了SDZ与SMX两种抗生素的淋溶迁移性,结果表明,两种抗生素的GUS值均大于2.80,属于高淋溶迁移性范畴,且SMX的GUS值大于SDZ,说明SMX比SDZ更容易通过雨水冲刷、淋溶和渗滤等作用迁移至深层土壤;而土柱淋溶实验也证实了这一点,不论是在不同初始污染浓度下还是不同淋溶时间下,SMX都表现出在土壤中的向下迁移能力优于SDZ的特征。且初始污染浓度越高,土壤渗滤中SDZ与SMX的残留浓度越高,表明SAs在土壤渗滤液中的残留浓度与初始浓度成正比。这为SAs在土壤中的溶解性与淋溶迁移性的相关性研究奠定基础。（3）通过拟合1～9天SDZ与SMX在土壤渗滤液中的溶解度及残留浓度发现,低浓度下,SDZ在土壤渗滤液中的残留浓度与溶解度有很大相关性,高浓度下,SDZ土壤渗滤液中的残留浓度与溶解度有一定的相关性。说明溶解性对SDZ在土壤中淋溶迁移能力有一定程度的影响。而无论是初始浓度为2mg·kg-1还是5mg·kg-1,SMX在土壤渗滤液中的残留浓度与溶解度相关性不明显,说明溶解性对SMX在土壤中淋溶迁移能力基本无影响。（4）模拟自然环境下SDZ在土壤中的降解途径,结果发现SDZ通过S-C断裂、C-N断裂、S-N水解过程生成了氨基磺酸衍生物等12种降解产物,说明SDZ容易与土壤中含有的物质发生反应,从而生成新的物质。SDZ在降解过程中,生成的一些中间产物的毒性降低,如邻苯二酚、4,6-二甲基-2-羟基嘧啶等;还有一些中间产物的毒性比SDZ更强,如二甲嘧酚、磺胺醋酰等。我们需要对SDZ的中间产物进行进一步的研究,在污染控制或污染土壤处理的时候控制相关影响因素,减少毒性物质产生,保护土壤及地下水。

摘要译文

关键词：

磺胺嘧啶; 磺胺甲噁唑; 溶解性; 淋溶; 迁移; 降解

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

环境工程

导师：

王海芳

中图分类号：

X131.3[土壤污染化学]

学科分类号：

083001[环境科学];0903[农业资源与环境]

D O I：

10.27470/d.cnki.ghbgc.2022.000195