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双金属磁性多孔石墨烯复合材料的制备及其对环境中抗生素的富集去除研究认领

被引量： 1

作者：

王瑜

学位授予单位：

新疆师范大学

摘要：

环境污染物对社会环境及人类生命健康造成严重威胁,开发有效去除技术与灵敏检测方法是研究者们持续关注的热点。吸附法因其简单、高效、低成本、环保的优点常用于环境中难降解污染物的去除。磁性固相萃取（Magnetic solid phase extraction,MSPE）作为一种新颖的固相萃取方法,具有简便、快速、省时、易于回收的优势,常用于复杂基质中痕量污染物检测的样品前处理。多孔石墨烯（Porous graphene,PG）因其具有较大的比表面积和孔径可调等优点常用于吸附分离等领域,但在应用中存在反应位点单一、产率低、疏水性较强等不足,限制了其进一步应用。此外,目前磁性吸附剂的制备方法大多较为繁复、耗时。基于以上研究背景,本研究以碳材料多孔石墨烯为载体,通过掺杂不同的金属化合物和非金属原子来解决PG在应用中存在的问题,采用一步燃烧法提高磁性吸附剂的制备效率,并将制备的磁性多孔石墨烯复合材料作为吸附剂用于环境水样中抗生素的去除和检测。具体研究内容如下:1.通过简便的局部燃烧法制备了铁/镍双金属氧化物-多孔石墨烯复合材料（Fe/Ni bimetallic oxide porous graphene,Fe/Ni-PG）,并首次用于水溶液中六种磺胺类抗生素（Sulfonamides,SAs）的去除。对比了Fe/Ni-PG、Fe-PG和Ni-PG对6种SAs抗生素的吸附性能,系统考察了时间、温度、p H和SAs初始浓度对Fe/Ni-PG在水溶液中吸附SAs的影响。根据Langmuir模型,Fe/Ni-PG对六种磺胺类抗生素磺胺嘧啶（Sulfadiazine,SD）、磺胺噻唑（sulfathiazole,STZ）、磺胺吡啶（Sulfapyridine,SPD）、磺胺甲基嘧啶（Sulfamerazin,SM）、磺胺二甲基嘧啶（Sulfamethazine,SDM）、磺胺异恶唑（Sulfisoxazole,SIZ）的最大吸附容量分别为26.3、50.3、42.2、27.3、34.5、41.7 mg/g,吸附效果优于大多数相关文献报道。吸附过程中,氢键、π-π电子给体-受体（π-πelectron donor acceptor,π-πEDA）、静电、双金属协同作用发挥了主要作用,且为自发吸热。此外,该材料具有优异的稳定性,解吸后的Fe/Ni-PG与原材料形貌和结构基本一致。2.为了提高材料的亲水性,制备了孔隙丰富、磁性强和重复使用性好的铁/镍双金属氮掺杂多孔石墨烯（Fe/Ni-bimetallic nitrogen doped porous graphene,Fe/Ni-NPG）纳米材料,氮的引入增加了材料的分散性和活性位点。将其作为磁性固相萃取剂,结合高效液相色谱法（High performance liquid chromatography,HPLC）测定环境水样中的5-硝基咪唑类抗生素（5-nitroimidazoles,5-NDZs）。考察了5-NDZs在Fe/Ni-NPG上的吸附行为,符合准二级动力学和Langmuir等温模型。Fe/Ni-NPG与5-NDZs之间的π-πEDA、氢键和静电相互作用是获得优异吸附性能的主要因素。系统地优化了MSPE的几个重要条件（萃取剂的量、p H、萃取时间、样品溶液体积、解吸剂、解吸时间）。在最优MSPE条件下,DMZ的线性范围为0.6-500μg/L,TNZ和ONZ的线性范围为0.7-500μg/L,相关系数R2≥0.9991。检测限为0.18-0.2μg/L,定量限为0.6-0.7μg/L,日内日间精密度的RSD分别为1.58%-4.66%和3.77-9.69%。最后,我们将该方法应用于实际样品的分析,得到三种环境水样的加标回收率为78.05-107.05%（RSD<7.82%）。3.为了进一步增加材料的活性位点,制备了一种双金属磁性氮/硫共掺杂的多孔石墨烯（Bimetallic magnetic nitrogen/sulfur co-doped porous graphene,Fe/Ni-N/S-PG）用于去除环境水样中的环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）。通过硫酸铵引入氮和硫,有助于提高材料的分散性和孔径。与之前制备的Fe/Ni-NPG和Fe/Ni-PG相比,对CIP表现出更优异的吸附性能（qe=94.83 mg/g）。静电相互作用、孔填充效应和π-πEDA作用是推动Fe/Ni-N/S-PG与CIP吸附的重要因素。整个吸附过程自发可逆放热,并且符合Freundlich和准二级动力学模型。Fe/Ni-N/S-PG重复使用5次后吸附量仍保持在初始的83.94%,在实际水样中去除率达到84.99-95.15%。本研究制备磁性多孔石墨烯复合材料所采用的燃烧法简便、快速且产率高,对环境水样中SAs、5-NDZs和CIP表现出优异的吸附性能,为双金属磁性吸附剂的制备及对抗生素的高效去除开辟了新途径、提供了新技术,为社会环境净化奠定了基础;结合MSPE-HPLC能够准确高效检测黄河水和养鱼水中的5-NDZs残留,操作简便、环保且成本低,为复杂实际样品中痕量目标物的分析提供了新方法,为环境安全和人类生命健康提供了借鉴和参考。

摘要译文

关键词：

双金属磁性多孔石墨烯; 抗生素; 样品前处理; 磁性固相萃取; 吸附

学位年度：

2022

学位类型：

硕士

学科专业：

分析化学

导师：

关明邱洪灯

中图分类号：

X505[环境污染防治方法与设备];TQ424[吸附剂];TB332[非金属复合材料⑨]

学科分类号：

0713[生态学];080707[能源环境工程];083002[环境工程];080501[材料学];080505[复合材料];080509[能源材料];081702[化学工艺]

D O I：

10.27432/d.cnki.gxsfu.2022.000580