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基于刚性C3对称连接的1,3,5-三（4-羧基苯基）苯有机配体构筑的配位聚合物的结构及性能研究认领

被引量： 2

作者：

王梦

学位授予单位：

西北大学

摘要：

近几十年来,配位聚合物在跨学科领域的应用受到了广泛关注。其中由金属离子/金属簇和有机配体连接而形成的多孔金属-有机框架（Metal Organic Frameworks,MOFs）材料,不仅结构新颖且在催化、荧光、吸附、磁学性质等方面具有广泛应用前景。大量研究发现,高对称性羧酸配体有助于形成不同孔洞结构的MOFs,因此,本文选取具有刚性C3对称连接的1,3,5-三（4-羧基苯基）苯有机配体（H3L）和含有多个N活性位点的刚性三氮唑-吡啶作为辅助配体,通过溶剂热法与金属离子构筑了结构稳定的五例多孔配合物。对MOFs的结构进行基本表征,并对其相应的性能进行了详细研究,研究内容分为以下四章:第一章简述了配位聚合物的设计与构筑以及其研究现状和应用前景;并深入讨论选题的意义及相关研究进展。第二章利用碱土金属Ba（Ⅱ）离子和H3L配体成功构筑了三维多孔配合物{[Ba3L2（NMP）2（H2O）2]·2NMP·H2O}_n（1）。鉴于1的多孔性和开放的金属位点,探究了CO2与不同环氧化物的催化转化;由于1优异的荧光性质,将其用作荧光探针来检测Fe3+、Cr2O72-、Cr O42-和[Fe（CN）6]3-离子。此外,1对刚果红（CR）染料具有选择性吸附性能。第三章利用镧系金属Ln（Ⅲ）离子和H3L合成了三例同构的配合物{[Ln2（L）2（NMP）(H2O)3]·NMP·2H2O}_n（2-4）,以羧基修饰的2具有良好的稳定性和多孔性,以及较强的发光性能。2作为荧光传感器,探究其在硝基苯（NB）溶剂中的荧光淬灭现象和重水（D2O）中的荧光增强现象;此外,由于2的高孔隙率,对其气体吸附性能进行了探究。同时,配合物4中相邻的Dy（Ⅲ）离子间存在反铁磁交互作用。第四章利用过渡金属Co（Ⅱ）离子,H3L配体和辅助配体3-（3-甲基-2-吡啶）-5-（4-吡啶）-1,2,4-三氮唑（Hmdpt）构筑了配合物{[Co4（L）2（mdpt）3（H2O）]·13DMF·7H2O}_n（5）。配合物5的孔隙率高达63.7%,不仅对亚甲基蓝（MB）染料具有显著的吸附和分离性能,而且孔道中大量的N吸附位点使其也对CO2分子表现出良好的吸附性质。此外,配合物5中相邻Co（Ⅱ）离子间为负交互作用,而表现出反铁磁性。

摘要译文

关键词：

金属-有机框架; 催化性质; 荧光性质; 吸附性质; 磁学性质

学位年度：

2021

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

杨国平

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27405/d.cnki.gxbdu.2021.000826