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离子型COFs高效萃取环境水中有机酸类污染物的研究认领

作者：

薛芳

学位授予单位：

齐鲁工业大学

摘要：

有机酸污染物目前在环境中分布广泛,来源主要有农业生产、工业生产和人类生活。其中本文选取了几种具有代表性的有机酸,如全氟酸类有机化合物、含苯氧基的羧酸除草剂和植物生长激素。这几种污染物在人类的生产生活中使用频率较高,难以降解、可随个体不断迁移积累,因而对环境和人体产生危害。本文设计并合成了一类新型的磁性离子共价有机骨架（iCOF）,并将它们应用到对有机酸污染物的富集检测中。具体的研究内容与结论如下:本文首先合成了Fe3O4@EB-iCOF材料,然后通过x射线衍射、N2吸附-解吸分析和磁性测量等手段对其进行了表征。结果表明,材料显示出离子性能良好、大表面积和磁性响应性的优点,对全氟化合物（PFCs）具有磁性固相萃取（MSPE）的潜力。该材料结合MSPE-HPLC-MS/MS建立了一种新型的全氟化合物含量测定方法。该方法在1～1000 ng·L-1工作范围内线性良好（R2≥0.995）,重复性好（1.4～5.8%）;n=6),检出限低在0.1～0.8 ng·L-1之间,环境水样加标回收率在73.9～108.3%之间。其次合成了另外一种新型的离子共价有机骨架（Fe3O4@EB-TFB-iCOF）。同样采用磁性固相萃取技术（MSPE）来萃取水中的除草剂和植物生长激素两类混合有机酸类污染物。该实验研究了MSPE的最佳工艺条件（如吸附时间、溶液p H、物料投加量等）。在最佳条件下,结合高效液相色谱法建立了一种简便、灵敏的分析方法。该方法线性回归良好（R2≥0.995）,精密度高（1.53～3.80%,n=6）,检出限低(0.1～0.49ng·m L-1)。环境水样（黑虎泉、地下水、农田灌溉用水）的回收率为73.3%～101.0%。此外,进行了选择性吸附实验探究了此类萃取实验过程中存在的机理。首先材料与目标物之间存在氢键作用力,其次通过电位研究发现p H等于3时材料带正电与目标物存在静电吸引力。本论文首次研究并成功合成一类新型离子型共价有机骨架材料,并将其应用到磁固相萃取实验中。分别对水样中痕量的全氟化合物、除草剂和植物生长激素混合酸这类有机酸化合物进行了检测分析,得到的实验结果证明该处理技术具有较高的灵敏度、低的检出限以及较宽的线性范围,而且有机溶剂的使用量小,经济环保的同时即可达到较高的萃取效率。

摘要译文

关键词：

有机酸污染物; 新型离子共价有机框架材料; 磁固相萃取; 环境水样

学位年度：

2021

学位类型：

硕士

学科专业：

环境工程

导师：

孙静

中图分类号：

X832[水质监测⑨]

学科分类号：

0804[仪器科学与技术];083002[环境工程]

D O I：

10.27278/d.cnki.gsdqc.2021.000395