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d10过渡金属配位聚合物的构筑及其发光性能研究认领

被引量： 2

作者：

张迪

学位授予单位：

青岛大学

摘要：

近些年,金属配位聚合物已经成为配位化学领域的重点研究对象,并且受到人们越来越多的关注。这不仅是因为它们具有丰富的多孔结构和迷人的拓扑网络结构,而且还归因于它们在许多方面所具有的潜在应用价值,比如发光、气体存储与分离、分子识别、催化、非线性光学和生物医药成像等。通过调控晶体自组装过程的各种因素合成出具有预期结构和功能的金属配位聚合物,对于开发新型功能材料以及研究其结构与性能的关系,无论在理论探索上还是实用价值上都具有重要意义。本论文专注于d10过渡金属配位聚合物的设计、合成及其在发光方面的性能研究,同时对配合物进行了X-射线衍射分析、热分析、元素分析、红外光谱等系统的表征,且对配合物的发光性质进行了深入研究。主要工作包含以下两个方面的内容:（1）双配体策略合成金属-有机配位聚合物。近年来,含氮刚性配体5-（吡嗪基）四唑(5-（pyrazinyl）tetrazole,简称Hptz)由于其多样的配位模式和强大的配位能力而被广泛应用于具有特殊应用前景的金属配位聚合物的构筑,且利用Hptz配体和羧酸配体与d10过渡金属离子组装成配位聚合物的研究相对较少也不够系统。因此我们选取Hptz配体和不同的多元羧酸配体（对苯二甲酸,1,4-H2bdc;间苯二甲酸,1,3-H2bdc;1,3,5-均苯三甲酸,1,3,5-H3btc）与d10过渡金属离子Zn（II）/Cd（II）进行自组装,合成了六个结构不同的金属配位聚合物:[Cd（Hptz）(Hbtc)（H2O）2·H2O]_n（1）,[Cd2（ptz）(btc)（H2O）2·2H2O]_n（2）,[Cd2（ptz）2（p-bdc）]_n（3）,[Cd2（ptz）2（m-bdc）(H2O)]_n（4）,[Zn2（ptz）(btc)（H2O）2·H2O]_n（5）,和[Cd2（ptz）(btc)（DMA）(H2O)·4.5H2O]_n（6）,并对配合物1-6的荧光性质进行了研究。此外,配合物1和6对Cu2+有很好的荧光猝灭效应,说明这两种配合物对Cu2+具有灵敏性和选择性检测。（2）模板合成策略构筑新颖金属卤化物。选用溶剂合Ln（III）离子作为模板剂,使其诱导合成Ag（I）/Cu（I）金属配位聚合物,通过对反应溶剂的调控,最终成功获得了十个配合物,{[Eu（H2O）8][Ag8I11]}_n（7）,{[Tb（H2O）8][Ag8I11]}_n（8）,{[Eu（DMF）8][Ag6I9]}_n（9）,{[Tm（DMF）8][Ag6I9]}_n（10）,{[Eu（H2O）8[Ag15I18]}_n（11）,{[Tb（H2O）8[Ag15I18]}_n（12）,{[Eu0.531Tb0.117Tm0.352（DMF）8][Ag6I9]}_n（13）,{[Tb（DMSO）7（CH3OH）][Cu5I7]·I}_n（14）,{[Tb（DMF）8][Cu8I11]}_n（15）和{[Eu0.37Tb0.31Tm0.32（DMF）8][Cu8I11]}_n（16）,并对它们的结构以及发光性能进行了研究。其中,在相应配合物中掺杂不同的稀土离子可以成功合成能够发射白光的配合物13和配合物16,这一策略为构筑新型发光材料提供了理论依据和实验支撑。

摘要译文

关键词：

配位聚合物; 晶体结构; 荧光检测; 白光调控

学位年度：

2019

学位类型：

硕士

学科专业：

分析化学

导师：

王国明

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工]

D O I：

10.27262/d.cnki.gqdau.2019.000928