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基于电子鼻的易霉变中药质量快速评价 ——以肉豆蔻为例认领

被引量： 14

作者：

杨瑞琦

学位授予单位：

北京中医药大学

摘要：

[研究背景]中药材及其饮片成分复杂,营养成分丰富,如果贮藏条件不当,就会产生虫蛀、霉变、走油等不同程度的变质现象,降低质量和疗效。其中,霉变是最易发生的变质现象之一。一些营养成分丰富的中药很容易在适当的温度、湿度下发生霉变现象,使药材降低或失去药效。甚者会产生真菌毒素,故有“霉药不治病,甚至害人命”的说法。但是,有部分中药材的霉变是由内而外发生的,霉变时难以察觉,该类中药是否变质、可否使用难以鉴别,肉豆蔻、大黄、胖大海等即是此类中药的代表。由于此类中药霉变时难以察觉,在药用和食用中已发生诸多不良反应案例。肉豆蔻为卫健委规定的药食同源品种,由于其富含脂肪油、挥发油类成分,贮藏过程中极易产生“霉变”变质现象。但是,肉豆蔻霉变时难以察觉,当外表产生肉眼可见的霉斑时已达到非常严重的霉变程度。目前,判断肉豆蔻霉变的主要方法为性状鉴别法和理化测定法。前者最为常用,但两者均存在一定局限性:肉豆蔻霉变的特殊性导致性状鉴别比较困难,鉴别时对霉变程度与能否药用的界限难以划分,对人的经验性要求很高;理化检测过于繁杂,耗时长,成本高。且中药成分复杂,仅通过测定一些指标性成分来认定药材质量难免存在局限性。肉豆蔻在霉变初期,虽然性状鉴别为合格,药典指标仍在标准范围内,但是药材气味已经发生微小改变。除此之外,霉变也会产生一些霉味、酸败味等气味,通过鼻闻难以感知到这些微量气味的变化。因此,本课题引入电子鼻仿生嗅觉系统对肉豆蔻霉变过程中产生的气味进行分析以实现霉变的早期识别。[目的与意义]本课题以肉豆蔻为载体,探索在中药霉变鉴别领域引入电子鼻技术,采用性状鉴别、理化分析和电子鼻技术综合分析中药霉变过程中内在物质和外源性物质的变化规律;从中药整体观出发,探索霉变过程中挥发性物质与非挥发性物质之间的关联;透过现象了解霉变本质变化,系统研究中药霉变规律,建立快速简洁的评价方法,实现特殊中药霉变早判断、准判断、易说明、保安全的目的。[内容与方法]1.样品的制备与感官评价表的建立基于留样观察法与加速试验法制备不同霉变程度肉豆蔻样品,采用性状鉴别建立感官评价表。2.理化分析参照2015版《中国药典》及文献,采用HPLC测定肉豆蔻样品中黄曲霉素含量、去氢二异丁香酚的含量和化学指纹图谱;水蒸气蒸馏法测定挥发油含量;GC-MS测定样品挥发油及挥发性成分;微生物计数法测定样品需氧菌、霉菌、酵母菌菌总数。揭示肉豆蔻霉变过程中内在物质和外源性物质的变化规律3.电子鼻分析以电子鼻最大响应值为指标,通过单因素考察,确定肉豆蔻气味测定的最佳参数;采用判别分析及三种机器学习方法建立肉豆蔻不同霉变程度最佳判别模型;综合感官评价、理化分析及电子鼻分析结果建立易霉变中药肉豆蔻质量快速评价方法,设立霉变预警值。[结果]1.性状鉴别结果采用留样观察法和加速试验法制备了不同霉变程度的肉豆蔻样品,基于性状鉴别法建立了感官评价表。2.理化测定结果(1)通过对药典指标去氢二异丁香酚和挥发油含量进行分析,发现:肉豆蔻霉变过程中去氢二异丁香酚含量下降较快,加速第三天时含量已下降至药典规定0.1%以下;留样组与加速组挥发油含量均符合药典标准。(2)通过对样品进行化学成分指纹图谱分析,发现随着留样和加速时间的延长,样品指纹图谱间的相似度逐渐降低,表明无论是留样观察还是加速试验,肉豆蔻样品霉变前后化学成分都发生了极大改变。(3)通过对样品挥发油和样品挥发性成分进行GC-MS分析,并对其结果进行差异产物的分析发现,不论是留样还是加速,挥发油和挥发性成分的差异性产物主要为萜烯类化合物。留样组与加速组挥发油成分中具有致幻作用的肉豆蔻醚与榄香脂素含量均升高。(4)通过对样品菌落总数和黄曲霉毒素含量进行测定,发现:留样组菌落总数较少,黄曲霉毒素B1含量未超出2015版《中国药典》肉豆蔻项下限量标准5μg·kg-1;加速组菌落总数呈现增长趋势,且增长较快;在加速12天时黄曲霉毒素B1含量就已超出限量标准。3.电子鼻测定结果(1)采用单因素试验法对电子鼻检测参数进行考察,最终确定电子鼻测定最优条件。采用判别分析及三种机器学习方法,建立肉豆蔻不同霉变程度电子鼻判别模型。结合理化分析验证了电子鼻判别模型的合理性。(2)通过对理化指标与电子鼻传感器响应值进行相关性分析,发现去氢二异丁香酚含量、菌落总数、黄曲霉毒素B1与电子鼻多根传感器响应值存在显著相关性。进而采用多元线性回归与BP神经网络建立这些含量的预测模型,发现BP神经网络较多元线性回归更能准确的预测成分含量,相对误差较小。表明电子鼻对黄曲霉毒素、菌落总数具有一定预测能力。(3)综合理化分析与电子鼻数据,建立了易霉变中药肉豆蔻质量快速评价方法。采用三种模式识别算法对模型进行验证,均得到了良好的结果。采用Random Forest对模型进行分析,结果表明模型能够有效预测肉豆蔻不同霉变程度。结合含量预测模型,所建方法可以快速鉴别肉豆蔻霉变与否、能否药用及预测其指标成分的大致含量。基于电子鼻判别模型,结合去氢二异丁香酚含量、需氧菌、霉菌、酵母菌菌落总数,AFB1含量设立了肉豆蔻霉变预警值。当AFB1含量达到4.702ug·Kg-1、去氢二异丁香酚含量低于0.1%,需氧菌达到4×106cfu·g-1、霉菌、酵母菌菌落达到5×106cfu·g-1时,预示药材已发生轻微霉变,不能药用,为临床指导安全用药提供参考。[结论]电子鼻判别模型结果与理化分析结果一致,能够弥补各种分析方法的不足。结合理化分析明确了肉豆蔻霉变过程中物质基础变化规律,所建质量评价方法可快速、客观判别肉豆蔻霉变“轻重”与药材“可否药用、毒性大小”,并对预警值的设立有重要参考意义。

摘要译文

关键词：

电子鼻; 含量预测; 霉变; 质量评价; 肉豆蔻

学位年度：

2019

学位类型：

硕士

学科专业：

中药鉴定学

导师：

闫永红

中图分类号：

R284[中药化学]

学科分类号：

1005[中医学];100801[中药资源学];100804[中药化学]