利用天然微生物作催化剂设计的微生物燃料电池是一项新型能源技术,在降解水中有机物的同时产生电能,为污水处理资源化利用提供了新思路。阳极作为微生物富集生长的场所,很大程度上决定了电池的整体性能,设计研发阳极电极载体材料,提高电极表面亲水性和生物相容性,提供微生物适宜的生存环境,促进微生物胞外电子传递,是提高微生物燃料电池效能的有效途径。本文以碳毡为阳极基质材料,研究了 MnFe2O4、固载离子液体和聚多巴胺-还原氧化石墨烯修饰材料对阳极性能的影响,以提升微生物燃料电池的功率输出和污水处理能力,取得了以下研究成果:制备不同MnFe2O4修饰量的碳毡阳极,结果表明,MnFe2O4修饰量为1 mg/cm2时功率密度达到414 mW/m2,处理1 g/L三水乙酸钠模拟污水,COD去除率为84.6±6.0%,而未修饰阳极反应器功率密度仅为248 mW/m2。通过循环伏安、交流阻抗和塔菲尔曲线测试得到,MnFe2O4修饰阳极具有电容特性,生物活性和反应动力学活性增加,电荷转移内阻降低,电极表面生物密度提高。阳极面积减小后,生物量减少,周期运行时间缩短,最高电压降低,但功率密度升高。分析污水处理能力和电化学测试结果,发现较小的阳极面积,生物活性和污水处理效率更高。将MnFe2O4修饰阳极面积缩小至2 cm2,经6个月长期运行后,与同样面积的未修饰阳极反应器相比,周期运行更稳定,功率密度达到了 1918 mW/m2。将硅基功能化离子液体固定在Fe3O4@SiO2表面,得到C-Fe3O4@SiO2-IL阳极电极。运行稳定后,Control反应器功率密度为2117 mW/m2,经Fe3O4@SiO2修饰后表面硅羟基可利用氢键作用固定微生物,功率密度提高至2621 mW/m2,固载离子液体修饰后,改善了电极表面疏水性,Zeta电位变为正值,电导率和生物相容性得到提高,生物活性增强,阳极极化程度降低。观察SEM结果可知,固载离子液体修饰阳极表面生物量显著提高,阴离子为BF4-的固载离子液体修饰阳极反应器功率密度达到了 3682 mW/m2,COD去除率为84.6±4.0%。利用循环伏安法将多巴胺电聚合于碳毡电极表面,得到C-PDA阳极电极,聚合80圈修饰阳极表面完全润湿,并引入含氮官能团,阳极生物相容性和微生物胞外电子传递效率提高,功率密度从Control的1825 mW/m2提高至2475 mW/m2。质子化诱导能够提高聚多巴胺表面Zeta电位,电荷转移内阻仅为6.6 Ω,降低了微生物与电极之间的电子传递阻力,功率密度提升至2042 mW/m2。在负载还原氧化石墨烯的碳毡电极表面聚合多巴胺,得到C-PDA-rGO阳极电极,保留高电导率的同时,缓解还原氧化石墨烯中含氧基团对微生物生长的抑制作用,协同修饰后功率密度提高至2990 mW/m2,再经质子化诱导后,功率密度进一步提升至3203 mW/m2,COD去除率为87.0±3.7%。研究工作为微生物燃料电池阳极电极载体的修饰强化提供了新的研究方法。 摘要译文