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功能化离子液体在Cu/Ag催化的有机反应中的应用认领

作者：

杜春艳

学位授予单位：

河南师范大学

摘要：

为解决逐渐严重的环境污染问题,绿色化学的理念应际而生,室温离子液体作为清洁材料受到科学家们的关注。和传统使用的有机溶剂对比,室温离子液体以其难以挥发、较高的热稳定性、较低的蒸汽压、较强的溶解能力以及可设计性等优点被称作一类新型的功能材料。目前,离子液体在有机催化合成、萃取分离、气体吸收等许多领域都表现出了良好的发展前景。作为国家科学自然基金项目（21373079）的一部分,该论文主要在设计合成一系列功能化离子液体的基础上,考察了离子液体在Cu/Ag催化的系列有机反应中的应用,主要的研究内容和结果如下:（1）合成了系列不同阳离子骨架结构的羧酸盐离子液体,考察了它们在Ag催化的多组分A3反应中的应用,探讨了离子液体的结构、用量、Ag盐的类型及用量、反应温度等对反应的影响,优化出了具有广泛底物适用范围的Ag/离子液体催化体系。在此体系中方便地实现了系列炔丙胺类化合物地高效合成。（2）合成了系列不同阴离子结构的醇胺类离子液体,考察了此类离子液体在Cu催化的多组分CO2转化制备2-恶唑烷酮衍生物中的应用,探讨了离子液体的结构、用量、Cu催化剂的类型及用量等对反应的影响,优化出了在常压无溶剂条件下即可高效促进反应进行的Cu/离子液体催化体系。该催化体系底物适用范围广,芳香醛和芳香炔上的官能团不论是吸电子基或者是供电子基,都能获得理想的分离产率。（3）合成了系列不同阳离子骨架结构及阴离子类型的功能化离子液体,考察了它们对Cu催化的炔丙基酰胺和磺酰叠氮间的CuAAC反应的影响。发现离子液体的结构对该反应的选择性有着重要的影响。含无机阴离子H2PO4-的离子液体有助于二氢嘧啶酮类化合物的生成,而羧酸盐类离子液体特别是N,N-二甲基乙醇胺的正己酸盐（[DMEOA][Hexanoic]）有利于三唑产物的生成。在此基础上,我们针对不同的产物对反应体系的影响因素分别进行优化,从而在无溶剂且无需添加碱的条件下实现了两类目标产物的高效合成。其中,N-(（1-甲苯磺酰基-1H-1,2,3-三氮唑-4-基）甲基)酰胺为一类新物质。

摘要译文

关键词：

功能化离子液体; 炔丙胺化合物; 2-恶唑烷酮化合物; 二氢嘧啶酮

学位年度：

2018

学位类型：

硕士

学科专业：

化学

导师：

朱安莲

中图分类号：

O621.25[化学性质、有机化学反应]

学科分类号：

070303[有机化学];081704[应用化学]