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酸性离子液体和Pt/C催化体系催化邻硝基甲苯制备2-甲基-4-甲氧基苯胺认领

作者：

李喜英

学位授予单位：

浙江工业大学

摘要：

2-甲基-4-甲氧基苯胺(MMA)是一种重要的医药化工中间体。MMA可由邻硝基甲苯催化加氢重排反应制得。现有工艺在合成反应中采用硫酸作为重排催化剂,存在腐蚀设备、污染环境等问题。近年来,室温离子液体以其溶解性好、结构和功能可设计、易与产物分离、蒸汽压低不易挥发等特性,被广泛的应用于各类反应,成为一种新型的绿色溶剂和催化剂,引起国内外众多科研工作者的的广泛关注。本论文首先合成了甲基咪唑硫酸氢盐离子液体([Hmim]HSO4)、三乙胺硫酸氢盐离子液体([(C2H5)3NH]HSO4)、咪唑丙磺酸硫酸氢盐离子液体([HSO3-pHIM]HSO4)、甲基咪唑丙磺酸硫酸氢盐离子液体([HSO3-pMIM]HSO4)、吡啶丙磺酸硫酸氢盐离子液体([HSO3-pPydin] HSO4)以及吡啶丙磺酸对甲苯磺酸盐离子液体([HSO3-pPydin]+[pTSA]-)等6种酸性离子液体,并通过FT-IR、1HNMR对离子液体进行了结构表征,创新性地将酸性离子液体与Pt/C组成共催化体系应用于邻硝基甲苯加氢重排“一锅法”合成MMA反应中。系统考察了离子液体种类及用量、3%Pt/C用量、反应温度和反应压力等对邻硝基甲苯转化率和MMA选择性的影响。结果表明,在实验考察的酸性离子液体中,离子液体[HSO3-pHIM]HSO4和[HSO3-pMIM]HSO4对邻硝基甲苯加氢重排反应具有很好的催化性能。在酸性离子液体[HSO3-pHIM]HSO4为酸催化剂(用量为4ml)、3%Pt/C催化剂用量为0.02g、反应温度为50℃、氢气压力为0.04MPa条件下,邻硝基甲苯的转化率为93%,MMA的选择性为79%。为了使离子液体能更好的回收利用,在上述研究基础上,分别采用浸渍法、键合法、溶胶-凝胶法对酸性离子液体[HSO3-pHIM]HSO4进行了固载,并考察了各方法制备的固载离子液体3次回收利用情况。结果表明,浸渍法制备的固载离子液体流失严重；键合法制备时间较长,步骤繁多；溶胶-凝胶法制备的固载离子液体稳定性较好,且该方法制备原料易得,过程简单,是制备固载离子液体的良好方法。在上述研究基础上,采用溶胶-凝胶法制备了固载型酸性离子液体[HSO3-pMIM]HSO4,考察了制备过程中盐酸和正硅酸乙酯(TEOS)用量对[HSO3-pMIM]HSO4固载牢度的影响。研究结果表明,在盐酸和正硅酸乙酯(TEOS)用量分别为4ml和10ml时,邻硝基甲苯的转化率为100%,MMA的选择性为38.56%,催化剂循环使用三次后仍有较高的选择性。

摘要译文

关键词：

酸性离子液体; Bamberger重排; 2-甲基-4-甲氧基苯胺; 邻硝基甲苯; 加氢; 固载; 浸渍法; 溶胶-凝胶法; 键合法

学位年度：

2012

学位类型：

硕士

学科专业：

药物分析

导师：

刘迎新

中图分类号：

TQ246.31;TQ246.3[芳胺及其衍生物];TQ426[催化剂（触媒）]

学科分类号：

080501[材料学];081702[化学工艺];081705[工业催化]