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基于CdSe/钴分子催化剂光阴极的光致产氢器件的研究认领

被引量： 1

作者：

薛洪峰

学位授予单位：

大连理工大学

摘要：

随着化石燃料不断消耗,环境污染和能源短缺问题日益突出,清洁,高效,无污染的可再生能源氢能已经成为人们研究的焦点。通过太阳能光解水制氢,能够将太阳能储存在H-H键中。目前报道的光致产氢三组分体系虽然取得了一定的进展,但存在体系中电子给体的不断消耗以及催化剂不能回收利用等问题,为解决这些问题,水还原产氢的光电极的制备仍是一个富有挑战性的课题。本论文使用丝网印刷法制备了NiO薄膜电极,利用原位生长法将CdSe敏化到NiO电极表面,通过SEM、EDX、XRD和紫外光谱对其进行表征；将钴肟配合物[Co(dmgH)2(4-PO3H2)Cl] (1) (dmgH2=丁二酮肟)和[Co(dmgH)2(4-CO2H-py)Cl] (2)分别通过磷酸根和羧酸根负载至CdSe量子点(QD)敏化的p-NiO电极上,成功组装了CoCat./CdSe QD/NiO分子器件作为光阴极,Pt为辅助电极,Ag/AgCl为参比电极的光电化学池,并研究了PEC1和PEC2电极的催化性能。结果表明：(1)在光照的条件下,偏压为0至-0.7 V(相对于Ag/AgCl)区间,线性循环伏安测试PEC1和PEC2电极都表现出较大的光响应电流密度,说明组装的分子器件能够实现催化水还原产氢。(2)在偏压为-0.4 V时,PEC2的光电流密度能够达到58μA cm-2,PEC1的光电流密度为40μA cm-2,PEC1比PEC2电极具有较好的催化效果。为了能够回收光敏剂CdSe量子点和钴肟催化剂,本论文引入碳纳米管来实现这一目的。首先,优化水溶性量子点CdSe和碳纳米管体系,当碳纳米管的含量为0.5 mg时,光照9h,产氢量增加了两倍；随后,将合成的长碳链钴肟催化剂Co-C12缠绕在碳纳米管上,与水溶性量子点CdSe组装成产氢体系,光照9 h和,产氢量达到了108.43 μmol。将碳纳米管离心重复实验,产氢效果变化不大,证明催化剂能够稳定在碳纳米管表面,实现了催化剂的回收利用；最后,通过原位生长法和长链缠绕的方式将光敏剂CdSe和催化剂Co-C12同时置于碳纳米管上,光照12 h,产氢量达到了3.19 μmol。离心后再次置于相同条件下,光致产氢效果差别不大,证明了光敏剂CdSe和钻肟催化剂可以通过碳纳米管实现回收和利用。

摘要译文

关键词：

光电化学池; 阴极光电极; 钴肟催化剂; CdSe量子点; 碳纳米管

学位年度：

2015

学位类型：

硕士

学科专业：

应用化学

导师：

王梅

中图分类号：

TQ116.2[氢气];TQ426[催化剂（触媒）]

学科分类号：

081702[化学工艺];080501[材料学];081705[工业催化]