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含氢化酶功能模型配合物的光阴极制备及催化性能研究认领

被引量： 1

作者：

杨秋玲

学位授予单位：

哈尔滨工业大学

摘要：

自然界的[Fe-Fe]氢化酶具有高效催化质子还原为氢气的能力，通过对自然界氢化酶活性中心进行功能模拟，建立光催化体系实现光致产氢已经成为近年来科学家们的研究热点。[2Fe2S]氢化酶模型配合物和丁二酮肟钴配合物作为[Fe-Fe]氢化活性中心的功能模型配合物被广泛的应用于光致产氢体系中，但反应体系必须加入抗坏血酸之类的电子牺牲剂。如果能把水作为电子供体引入到光催化产氢体系，就能够从根本上解决能源危机及环境污染问题，实现对环境友好的能量循环过程。本论文采用巯基乙酸及半胱氨酸作为连接剂，将CdS量子点吸附在p型氧化镍半导体材料上制备光阴极，铂作为对电极，Ag/AgCl作为参比电极，硫酸钠水溶液作为电解质，组装光电化学池。在整个反应体系没有加入额外的电子牺牲剂。将丁二酮肟钴配合物CoIII(dmgH)2(Me-py)Cl作为质子还原催化剂引入光阴极之后，反应体系的光电流有明显增长，且半胱氨酸作为连接剂时，体系光电流大于巯基乙酸作为连接剂的体系的光电流，可能是由于在可见光的驱动下，CdS向氧化镍的空穴传输更快，使得光电流增大。由于催化剂容易从光阴极上面脱落，反应体系光电流的增长持续时间不长，体系的稳定性有待进一步提高。采用CdS作为光敏剂，Fe2S2(CO)6作为质子还原催化剂，加入三乙醇胺作为电子牺牲剂组成均相光催化体系，在可见光的照射下，通过气相色谱检测到了氢气，证明电子能够从CdS导带转移到Fe2S2(CO)6催化剂上进而将质子还原为氢气。接下来，分别采用巯基乙酸及半胱氨酸作为连接剂，将CdS量子点吸附在p型氧化镍半导体材料上制备光阴极，然后通过与CdS配位的方式将Fe2S2(CO)6作为催化剂引入体系，构建光电化学池，在可见光照射下，成功实现了水分解制氢。

摘要译文

关键词：

[Fe-Fe]氢化酶模型配合物; 钴配合物; 光催化产氢体系; 水分解

学位年度：

2014

学位类型：

硕士

学科专业：

无机化学

导师：

那永

中图分类号：

O643.3[催化]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081705[工业催化]

D O I：

10.7666/d.D593163