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环糊精金属有机框架吸附剂的制备及其对印染废水的吸附研究认领

被引量： 1

作者：

贾洁

学位授予单位：

东华大学

摘要：

随着我国生态文明建设的要求日趋严格,如何高效治理水量巨大、成分复杂的印染废水已成为影响我国印染行业可持续发展的核心问题。由于印染工艺繁多,印染废水中含有染料、工业助剂、浆料、杂质等多种有机物以及有毒金属盐类无机物。因此,如何高效率、低成本地处理成分多变、排放量大的印染废水成为一个重大课题。目前工业中使用的处理方法主要包括化学法、生物法、物理法。其中物理法中的吸附技术具有操作简单、设备要求低、性能稳定等优点,被认为是一种节能高效的印染废水处理方法。吸附剂是吸附技术的核心,而开发低成本、可再生、高性能的吸附材料尚存在诸多挑战。环糊精（CD）是一种储量丰富、来源广泛的淀粉衍生物,其独特的空腔结构可以与尺寸适配的有机物形成稳定的主客体包覆体系。本论文以CD为原料,通过碱金属离子与CD的螯合配位合成具有纳米孔道、丰富官能团的环糊精金属有机框架材料（CD-MOF）,并通过化学交联反应进一步稳定CD-MOF结构,制备出一系列绿色、低成本、高效吸附的CD-MOF基吸附剂。同时,考察了CD-MOF基吸附剂对多种模拟污染物及印染废水真水的吸附处理性能,并揭示了相应的吸附机理。论文主要研究内容和结论如下: （1）CL-CD@PNC吸附剂的制备及吸附性能研究。通过水热法制备了预包埋交联剂六氯环三磷腈（PNC）的γ-CD基CD-MOF（CD-MOF@PNC）,通过交联反应制备出水稳定性显著提高的CL-CD@PNC吸附剂。CL-CD@PNC可通过化学作用吸附亚甲蓝（MB）、双酚A（BPA）和重金属离子Pb2+,其吸附行为可用拟二级吸附动力学和Langmuir等温吸附模型描述,饱和吸附量分别可达2173.20、998.53和966.06 mg/g。同时,CL-CD@PNC还表现出超快的吸附速率,可分别在10和30 s内实现对MB和Pb2+的吸附平衡。CL-CD@PNC对MB、BPA和Pb2+的去除率在10次再生循环后仍然可以保持在85%以上,表现出较好的重复使用性。此外,CL-CD@PNC对印染废水真水同样表现出快速吸附性能,可同时降低水体的化学需氧量（COD）值和多种金属离子浓度。因此,其在处理印染废水中具有一定的有效性。（2）选择吸附性cl-CD@CA吸附剂的制备及性能研究。以成本更低廉的β-CD作为结构主体,通过甲醇诱导与K+离子配位,制备了低成本的β-CDMOF。在此基础上,通过柠檬酸（CA）进行结构内交联,制备得到一种可批量生产且具有突出吸附能力的水不溶性β-CD基cl-CD@CA吸附剂。cl-CD@CA可实现对印染废水中多种常见污染物的高效处理,其对MB、结晶紫（CV）、中性红（NR）及重金属离子Pb2+、Cd2+和Sb3+均具有出色的吸附能力,相应的饱和吸附量分别为1523.61、1012.22、419.23、758.74、525.35和398.11mg/g。吸附动力学和等温吸附研究结果表明,cl-CD@CA的吸附过程以单层化学吸附为主且具有良好的循环使用性。该吸附剂可从阴/阳离子混合体系中高效选择性吸附阳离子染料,以实现对废水成分的高效选择分离。对于工业印染废水真水,cl-CD@CA可有效去除其中73.87%的初始COD值,并同步去除废水中多种重金属离子,对Pb2+、Cd2+和Sb3+的去除率分别可达95%、29%和16%。（3）广谱吸附性CD/CA-g-CS吸附剂的制备及性能研究。为“一步法”解决水体中染料混杂及微生物导致水体恶化的问题,通过改良水热法制备了孔内CA包埋的CD-MOF/CA晶体。通过诱发孔内CA原位交联及壳聚糖（CS）的接枝反应,制备了一种具有强抗菌活性的广谱性纳米级吸附剂CD/CA-g-CS。研究结果显示,CD/CA-g-CS不仅具有优良的耐水性,且结构表面同时含有-OH、-COOH和-NH2基团,对孔雀石绿（MG）、碱性红（BR）和MB等阳离子染料呈现出879.37、918.13和956.69 mg/g的高吸附量。由于结构中氨基基团的存在,其对阴离子染料酸性蓝（AB）、酸性红（AR）和酸性黄（AY）的饱和吸附量分别为410.33、733.42和540.47 mg/g,因此CD/CA-g-CS具有阴/阳离子染料广谱吸附性能。经5次吸-脱附循环后,CD/CA-g-CS对模拟废水中混合染料的去除性能没有明显的降低,表现出较好的循环使用性能。此外,CD/CA-g-CS还具有较强的抗菌性,对大肠杆菌的抑制率超过99.99%,有望实现对印染废水中混杂染料和微生物的同步处理。（4）β-CD/PNC/NT吸附-光降解复合材料的制备及性能研究。为提高β-CD在印染废水处理中的应用,本研究通过将结构稳定的β-CD/PNC吸附剂与非金属掺杂的TiO2化学接枝,制备了低成本的吸附-光催化协同复合材料β-CD/PNC/NT,以同时消除废水中的多种合成染料。研究结果表明,β-CD/PNC/NT可以在黑暗条件下迅速对染料达到饱和吸附,并在可见光照射下将其降解从而实现材料本身的自清洁。β-CD/PNC/NT可吸收可见光波产生光生电子（e-）-空穴（h+）对,通过与水中的O2结合,形成具有强氧化性的超氧自由基（·O2-）和羟基自由基（·OH）,进而通过氧化还原反应碳化有机染料污染物。得益于β-CD/PNC/NT稳定的自清洁性能,在三个自发再生周期后复合材料的性能仍保持稳定,因此具有良好的循环使用性。通过对印染废水真水光降解处理,β-CD/PNC/NT可以在自然光照下将真水的COD值下降65.3%,表明所制备的复合材料在印染废水处理中具有较大的应用潜力。

摘要译文

关键词：

印染废水处理; 环糊精; 吸附; 光催化降解

学位年度：

2024

学位类型：

博士

学科专业：

纺织科学与工程

导师：

李发学

中图分类号：

X791[纺织、印染工业⑨];TQ424[吸附剂]

学科分类号：

082207[生物质化学与工程];083002[环境工程];081702[化学工艺]

D O I：

10.27012/d.cnki.gdhuu.2024.000074