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胍类衍生物及其金属配合物的合成和性质研究认领

作者：

刘娥

学位授予单位：

安徽工业大学

摘要：

本论文以含胍基化合物为主要研究对象,选择并合成了一系列一氨基胍、二氨基胍和三氨基胍化合物,以上述氨基胍为基础与各类醛化合物发生席夫碱缩合反应,构建具有螯合能力或强配位能力的新型胍类希夫碱配体。进一步合成胍类金属配合物,研究它们的晶体结构特征和物理化学性能。其次,合成了含F-、Cl-、OH-和含氧酸根PO43-、SO42-、CO32-、NO3-、H2NCH2COO-等阴离子水簇金属配合物,研究了阴离子水簇的超分子作用和对结构稳定性的影响。以一氨基胍、二氨基胍和三氨基胍为原料,选择性地与脂肪醛、芳香醛、杂环醛等反应,构建并合成得到71个胍类席夫碱衍生物。培养得到18个胍类席夫碱衍生物的晶体结构,用Mercury和Olex2等软件对晶体结构进行了微观分析。同时,采用Crystal Explorer Program软件对18个胍类席夫碱化合物进行赫什菲尔德表面（Hirshfeld Surfaces）及其相关的二维（2D）指纹图分析,研究了这些化合物分子内及分子间的接触。物理化学性能研究方面,主要是采用DPPH和ABTS法对胍类席夫碱化合物进行了抗氧化性研究,采用CCK8法进行食管癌细胞活性影响等性质研究。研究发现,胍类衍生物都具有良好的抗氧化性能,并且部分胍基席夫碱化合物具有非常明显的食管癌细胞增值或者抑制活性。同时,对合成的氨基胍席夫碱化合物进行固体荧光测试,研究发现大部分氨基胍席夫碱化合物有荧光性能,而且荧光强度都比较高,最高可达1.0×10～5a.u.数量级,有望成为潜在的新型有机荧光材料。选择配位能力强的胍类席夫碱衍生物与金属盐反应,得到了4个结构新颖的含胍基团金属配合物,并通过单晶X-射线衍射仪测定这些配合物的晶体结构。用Mercury软件对结构进行了分析,用Crystal Explorer Program软件进行了赫什菲尔德表面（Hirshfeld Surfaces）分析。并对含胍基团金属配合物进行了电催化性质和光催化CO2还原性质研究,发现含胍基团金属配合物有较好的光催化CO2还原活性和电催化酸性水分解析氢活性,其中金属配合物[Co L2]Cl·DMF(L=[（3,5-二碘邻羟基苯甲醛）氨基]胍硝酸盐)的Tafel斜率低至87.3 m V/dec,该化合物具有非常优异的电催化析氢活性。水是最丰富、廉价的自然溶剂,在水的研究中,水簇被认为是气相和浓缩相的桥梁。本论文对6个系列的、含不同阴离子的金属配合物进行了水簇的结构研究,分析了金属配合物中阴离子水簇的结构形态,对于理解自然界出现的溶剂现象、对流层和电离层中的两种电现象以及化学和生物系统中离子的流动性有着重要的科学意义。为掌握水分子与固体颗粒在气态化学和空间化学的行为提供信息和科学依据。

摘要译文

关键词：

胍类希夫碱; 胍类金属配合物; 生物活性; 光催化还原; 荧光性质

学位年度：

2022

学位类型：

博士

学科专业：

材料科学与工程

导师：

张千峰建方方

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）];TB34[功能材料⑨]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工];070308[能源化学]

D O I：

10.27790/d.cnki.gahgy.2022.000006