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近红外发光巯基噁二唑双核铂配合物和苯并噻二唑聚合物的合成及其性能研究认领

作者：

熊雯婧

学位授予单位：

湘潭大学

摘要：

随着光纤通讯、夜间显示和生物成像等技术的快速发展,近红外(NIR)发光材料因在各个领域的广泛应用而受到人们的密切关注。有机近红外发光材料具有制备工艺简单,成本低,结构易于调控等优点成为现今极具潜力和前景的研究领域之一。本文系统综述了环金属铂配合物近红外有机电致发光二极管和聚合物近红外电化学发光电池的研究进展。针对有机近红外发光材料发射光谱红移困难并且由于能级带隙低而导致的发光效率低等关键问题,本文设计合成了基于巯基噁二唑的双核环金属铂配合物和基于苯并噻二唑的聚合物近红外发光材料,通过制作基于双核铂配合物的有机电致发光器件和基于聚合物的发光电化学电池器件,研究了它们相应的性能。主要研究内容和结果如下:1)分别以苯基异喹啉(piq)和2-萘基异喹啉(2niq)为环金属主配体,苯基巯基噁二唑(PhOXT)和辛氧基苯基巯基噁二唑(C8OXT)为辅助配体,合成了具有不同共轭结构的双核环金属铂配合物(piq)2Pt2(μ-PhOXT)2,(piq)2Pt2(μ-C8OXT)2 和(2niq)2Pt2(μ-C8OXT)2。研究了不同共轭结构的环金属配体对双核环金属铂配合物光物理,电化学和电致发光性能的影响,发现将环金属配体中的苯基换成2-萘基或者在辅助配体上加烷基链都可有效提高此类双核铂配合物的电致发光性能。分别以这三个双核铂环金属配合物为掺杂客体,制作聚合物单发光层电致发光器件(PLEDs),获得电致发光最大发射峰为706 nm,最大外量子效率(EQE)为8.86%,最大辐照度(R)986μW/cm-2。2)以不同萘基喹啉异构体为环金属配体,辛氧基苯基巯基噁二唑为辅助配体,设计并合成了具有不同异构体结构的双核环金属铂配合物(niq)2Pt2(u-C8OXT)2,(2niq)2Pt2(μ-C8OXT)2,(nq)2Pt2(μ-C8OXT)2 和(2nq)2Pt2(μ-C8OXT)2,其中 niq 为 1-萘基异喹啉,nq为1-萘基喹啉,2nq为2-萘基喹啉。研究了环金属配体的异构结构对配合物光物理,电化学和电致发光性能的影响。结果表明含2-萘基取代配体由于结构刚性较高,配合物的器件性能比含1-萘基取代配体的配合物的器件性能要好,不仅发光波长红移,且EQE都有所提高。3)设计合成了具有给体-受体(D-A)结构的环金属配体三苯胺基异喹啉(TPAiq)和三苯胺萘基异喹啉(TPAniq)与其双核环金属铂配合物(TPAiq)2Pt2(μ-C8OXT)2和(TPAniq)2Pt2(μ-C8OXT)2,研究了 D-A型环金属配体结构对双核环金属铂配合物光物理,电化学和电致发光性能的影响,结果表明在配体的D-A基团中引入萘环π桥可使配合物的发射光谱有效红移,但由于能级带隙定律和器件主体能量转移不完全,EQE值有所下降。4)设计合成了含杂原子硫(S)的环金属配体噻吩基异喹啉(tiq)和苯并噻吩基异喹啉(btiq),及其双核环金属铂配合物(tiq)2Pt2(μ-C8OXT)2 和(btiq)2Pt2(μ-C8OXT)2,研究了噻吩环扩大共轭变成苯并噻吩环后对双核环金属铂配合物光物理,电化学和电致发光性能的影响,结果表明当噻吩环扩大共轭结构后,可使配合物的发射光谱有效红移,并可通过器件优化使EQE略有提升。5)设计合成了具有不同烷基链的巯基噁二唑辅助配体苯基巯基噁二唑(PhOXT),叔丁基苯基巯基噁二唑(t-BuOXT),辛己基苯基巯基噁二唑(C6OXT),和十二烷氧基苯基巯基噁二唑(C12OXT),及其双核环金属铂配合物(2niq)2Pt2(μ-PhOXT)2,(2niq)2Pt2(μ-t-BuOXT)2,(2niq)2Pt2(μ-C6OXT)2 和(2niq)2Pt2(μ-C12OXT)2,研究了辅助配体烷基链结构对双核环金属铂配合物光物理,电化学和电致发光性能的影响,结果表明烷基链对发光光谱影响不大,但对EQE有显著影响。烷基链的引入能改善配合物的溶解度,抑制分子的聚集态淬灭而提高EQE值。6)以苯并二噻吩(BDT)和苯并噻唑(BTz)及其衍生物为主体,以噻吩基苯并噻二唑(TBT)为客体,设计并合成了三个近红外发光聚合物PBDTBTz-TBT,PBDTTBTzT-TBT和PBDTTBTzFT-TBT,研究了聚合物主体结构对聚合物光物理,电化学和电致发光性能的影响,结果表明向主体中引入噻吩基团能显著提高发光性能。分别以这三个聚合物为发光活性层,THABF4为电解质,制作电化学发光电池(Light-emitting Electrochemical Cell,简称 LEC)器件。其中以PBDTTBTzT-TBT为发光基质的器件效果最好,最大发射峰为723nm,最大辐照度为169 μW/cm2,最大EQE为0.135%,并且器件寿命高达350个小时以上。

摘要译文

关键词：

双核环金属铂配合物; 聚合物; 近红外发光; 电致发光二极管; 发光电化学电池

学位年度：

2019

学位类型：

博士

学科专业：

有机化学

导师：

朱卫国

中图分类号：

O641.4[络合物化学（配位化学）];O633.5[杂环链聚合物（链上含有杂环的聚合物）]

学科分类号：

070304[物理化学];081704[应用化学];081706[分子化工];070305[高分子化学与物理];080502[材料物理与化学];080506[纳米材料技术]

D O I：

10.27426/d.cnki.gxtdu.2019.001673