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卤代有机污染物在鸡中的富集、子代传递和胚胎发育中的迁移转化及体外代谢认领

被引量： 14

作者：

郑晓波

学位授予单位：

中国科学院研究生院(广州地球化学研究所)

摘要：

卤代有机污染物(OHPs)是一类化学结构中含有卤原子的有机污染物,大多数OHPs都具有持久性、生物富集性和毒性、以及长距离迁移性等持久性有机污染物(POPs)属性,是环境研究领域最为关注的环境污染物之一。一些OHPs,如多氯联苯(PCBs)和某些多溴联苯醚(PBDEs),已先后被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》(也称POPs公约)的控制名录中。现有关于OHPs生物富集和生物转化的研究大多以水生生物为主,对OHPs在陆生生物中的富集转化机制和影响因素的认识极其匮乏,且很少研究探讨不同生理过程中的生物富集规律、以及不同化合物的生物转化机理。本论文以国际环境界高度关注的多种OHPs化合物为目标污染物,它们涵盖了已列入POPs公约的PCBs和PBDEs,作为PBDEs替代品的德克隆(DP)、1,2-双(2,4,6-三溴苯氧基)乙烷(BTBPE)和十溴二苯乙烷(DBDPE),以及目前仍被工业界广泛使用的六溴环十二烷(HBCD)、2-乙基己基-四溴苯甲酸(TBB)、2,3,4,5-四溴-苯二羧酸双(2-乙基己基)酯(TBPH)和磷系阻燃剂(PFRs)等,以电子垃圾拆解区自然生长的鸡和小鸡胚胎作为研究对象,在调查电子垃圾拆解区域污染状况的基础上,深入探讨了OHPs从环境介质向鸡体内的富集、消化道吸收和组织分配等多个生理过程中的迁移和转化;系统研究了OHPs从母体到鸡蛋的传递特征、在鸡胚胎发育过程中的变化、以及在鸡胚胎器官形成时的分配行为。通过上述研究,我们发现肝脏的生物转化作用可能对OHPs的富集模式产生多方面的影响,因此,本论文还初步开展了BDE 47、BDE 99和HBCD的肝微粒体代谢研究,探索OHPs的肝脏代谢机理。主要的研究结果如下:本研究中电子垃圾拆解区的室内灰尘和鸡蛋中的各种OHPs浓度和人体外暴露评估值都处于国内外报道值的较高范围。灰尘中PBDEs、BTBPE、DBDPE、DP、HBCD、TBB、TBPH、PFRs的浓度分别为685-63300、28-3870、1160-45400、103-3460、22-1660、7.5-311、49-7120、2180-33100 ng/g。鸡蛋中PBDEs、BTBPE、DBDPE、DP、HBCD、TBB、TBPH、PFRs的浓度分别为230-1280、nd-263、0.54-22、68-741、34-318 ng/g lw和nd-0.062、nd-0.46、1.39-2.15ng/g ww。其中BDE 209、DBDPE、DP、磷酸三苯酯(TPh P)和磷酸三氯丙基酯(TCPP)是最主要的污染物。不同地区样品的OHPs组成有差异,反映不同拆解区电子垃圾的拆解强度和拆解类型的不同。当地居民对PCBs、PBDEs和DP的外暴露主要通过食用鸡蛋,而对DBDPE和PFRs的暴露途径主要是摄入室内灰尘。表土是鸡体内OHPs的主要来源,表土贡献了鸡的胃食糜中78%的PCBs和90%以上的其他OHPs。在鸡进食后,低卤代化合物能更有效地被消化道吸收,BDE 209、DP、DBDPE等高log KOW和高分子量化合物的浓度从胃食糜到肠消化物到粪便一直升高(如DBDPE:胃食糜22 ng/g dw;肠消化物131 ng/g dw;粪便252 ng/g dw)。OHPs在血清、脂肪和脑组织中的富集模式不同于其他组织,如血清中的DP浓度(371 ng/g lw)显著性高于肝脏、脂肪、胃和性腺四种组织(17.4-96 ng/g lw);脂肪中的PBDEs浓度(157 ng/g lw)显著低于肝脏、肌肉和心脏组织(1240-1660 ng/g lw)。可能是因为OHPs在进入鸡体内后,会在大多数血液灌注充足的组织中迅速达到平衡分布,其浓度和组成都很相似,而OHPs到达脂肪的速度较慢,且会在脂肪中持续富集。由于血脑屏障的作用,只有BDE 47和一些PCBs单体能较为容易地穿透屏障,在脑组织中被频繁检出。OHPs的子代传递过程中,污染物的血液运输、在卵黄中的沉积和蛋清包裹等过程对鸡蛋中OHPs的组成模式没有显著影响,OHPs在鸡蛋中也不发生降解。比较OHPs在母体不同组织和鸡蛋之间不同的分布模式后,发现污染物(PCBs和HBCD)的手性特征能更好地解释子代传递模式,即污染物可能大部分都来源于鸡的脂肪,在脂肪的分解代谢和肝脏中卵黄蛋白的合成过程中,污染物只是简单的传输过程,鸡体内脂肪的OHPs模式能更好地反映其子代的OHPs初始污染。在胚胎发育过程中,OHPs的浓度、组成和手性的改变发生在孵化的最后7天,DBDPE比其他化合物更加持久(雏鸡肌肉和肝脏中保留了胚胎中1.5%-3%的PCBs、PBDEs、HBCD,9%-14%的DP和BTBPE,48.6%的DBDPE),可能是因为DBDPE难以被代谢。另外,PCBs和HBCD的手性变化说明雏鸡对于这些化合物的生物转化的手性选择性与成鸡并不相同。雏鸡的肝脏比肌肉更倾向于富集高log KOW值的污染物。鸡和猫体内的细胞色素P450酶可以催化代谢BDE 47、BDE 99和三种HBCD同分异构体并生成羟基代谢产物,BDE 47被鸡和猫肝微粒体代谢生成的主要产物分别是NIH位取代的4'-OH-BDE 49(17 pmol,占代谢产物总量的40%)和间位取代的5-OH-BDE 47(534 pmol,占代谢产物总量的68%),但BDE 99的代谢产物浓度低于检测限;HBCD的代谢产物是羟基化和脱溴还原联合作用的结果,没有单一的脱溴产物,同时也未观察到HBCD同分异构体的转化和对映异构体的转化现象。PBDEs和HBCD在生物体内的代谢机理和种间差异仍需要更进一步的研究。

摘要译文

关键词：

卤代有机污染物; 消化道吸收; 组织分配; 子代传递; 胚胎发育; 体外代谢

学位年度：

2015

学位类型：

博士

学科专业：

环境科学

导师：

麦碧娴罗孝俊Adrian Covaci

中图分类号：

X174[环境动物学]

学科分类号：

0713[生态学];083001[环境科学];083610[环境生物工程]