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多溴联苯醚及其衍生物的环境调查、致毒机制及其基于芳烃受体活性的健康风险评估研究认领

被引量： 12

作者：

苏冠勇

学位授予单位：

南京大学

摘要：

多溴联苯醚(Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs),作为一种添加型溴代阻燃剂,由于其优良的阻燃性能,多年来被广泛应用于多种商业产品中,如家具、塑料、油漆、纺织品、电子产品等。这类物质在生产、使用和处理过程中极易释放进入环境,对生态安全和人体健康构成潜在的威胁。羟基化多溴联苯醚(Hydroxylated polybrominated diphenyl ethers, HO-PBDEs)和甲氧基化多溴联苯醚(Methoxylated polybrominated diphenyl ethers, MeO-PBDEs)是两类PBDEs的衍生物,近年来也在各种环境介质中被大量检出,目前它们的来源尚没有形成统一认识。本论文以PBDEs、HO-PBDEs和MeO-PBDEs为目标化合物,致力于解决如下问题：首先,长三角地区是我国最大的经济圈,它受PBDEs及其衍生物污染状况如何,不同水域内PBDEs及其衍生物又具有怎样的污染特征?其次,目前关于PBDEs及其衍生物的毒性研究往往集中一种或者几种毒性终点指标,如果从整个生物体的角度来进行评价,其致毒机理又如何?另外,PBDEs衍生物与二嗯英物质结构的相似性,它是否也具有芳烃受体(Aryl hydrocarbon receptor, AhR)活性,能否对人体健康造成危害? 基于以上内容,我们开展工作,研究结果概括如下： 1)对海洋(黄海)和内陆河湖(长江和太湖)两种典型水生生物样品内13种PBDEs和34种PBDEs衍生物进行定量分析。结果显示,黄海生物样品内∑PBDEs浓度(浓度范围：1.8至2.3×101ng/g脂重,均值：11.8ng/g脂重)比长江鱼体内∑PBDEs浓度(1.8至1.4×102ng/g脂重,均值：67.8ng/g脂重)低5.76倍,这一结果表明长江内生物受PBDEs的污染程度高于海洋生物。另外,本研究仅在海洋生物样品和长江刀鱼(洄游鱼类)体内检出有PBDEs衍生物,长江刀鱼是一种长期生活在长江入海口的洄游鱼类,会季节性地从黄海洄游至长江产卵,这一结果支持"MeO-PBDEs和HO-PBDEs主要由海洋生物产生”的报道。对2009-2012年间太湖梅梁湾湖区三种底栖生物样品(太湖白虾、鲤鱼和昂刺鱼)PBDEs浓度进行分析,结果显示太湖水体生物样品内∑PBDEs浓度在0.87-195.17ng/g脂重之间,中位数和均值分别为26.07ng/g脂重和38.61ng/g脂重；三种生物相比较,白虾体内∑PBDEs浓度最低,其浓度范围为6.26-49.11ng/g脂重(均值：18.48ng/g脂重),鲤鱼次之,其浓度范围为0.87-39.56ng/g脂重(均值：21.12ng/g脂重),昂刺鱼最高,其浓度范围为22.79-195.17ng/g脂重(均值：76.23ng/g脂重)；不同年份生物样品内∑PBDEs浓度无显著性差异。与其他国家和地区相比较,长三角地区水生生物PBDEs浓度处于较低水平,PBDEs衍生物浓度则与其他国家和地区相当。 2)建立了涵盖大肠杆菌体内大部分基因组的活细胞芯片技术,并比较了PBDEs及其衍生物的生物毒性,揭示了其分子致毒机制。首先,采用大肠杆菌(Escherichia coli, E. coli)对34种PBDEs衍生物的细胞毒性进行评估,结果显示HO-PBDEs在一定浓度下会对大肠杆菌的生长产生抑制作用。综合考虑化合物的细胞毒性数据、环境检出率以及化合物间结构差异,选择了3种典型化合物(BDE-47、6-HO-BDE-47和6-MeO-BDE-47),采用包含1800多个绿色荧光蛋白(Green fluorescent protein, GFP)修饰启动子的E. coli K12菌株,对其分子致毒机制进行评价。三种化合物中6-HO-BDE-47在一定浓度下可以抑制大肠杆菌生长,其半效应浓度(Median lethal concentration, LC50)为22.52±2.20mg/L。观察细胞毒性最大的6-HO-BDE-47暴露于大肠杆菌4h后的基因表达情况,发现分别有65(异常表达倍数大于2)和129(异常表达倍数大于1.5)个基因有异常表达,并求算6-HO-BDE-47的转录终点指标,无观察效应转录浓度(Noobserved transcriptional effect concentration, NOTEC)和半转录效应浓度(Median transcriptional effect concentration, TEC50),分别为0.0438和0.580mg/L,较传统的毒性终点指标LC50分别敏感514倍和39倍。通过KEGG数据库分析,6-HO-BDE-47主要通过代谢通路、磷酸烯醇丙酮酸-糖磷酸转移酶和酰胺-tRNA来干扰大肠杆菌正常生命活性。将受6-HO-BDE-47暴露异常表达的基因分别暴露于不同浓度的6-MeO-BDE-47和BDE-47后,绝大部分基因没有出现异常表达现象,可见三种物质对大肠杆菌的致毒机制不同。 3)采用稳定转染萤火虫荧光素酶(Luciferase)报告基因的大鼠肝癌细胞(H4IIE-luc)对PBDEs衍生物的芳烃受体活性进行研究,并对其基于芳烃受体活性的潜在健康风险进行了评估。所测试的34种PBDEs衍生物中,有19种能激活芳烃受体,最大响应值的百分比(以2,3,7,8-tetrachlorodibenzo-p-dioxin (TCDD)为阳性参照)在5.0%-101.8%之间,相对效力因子(Respective2,3,7,8-TCDD potency factors, RePH4IIE-luc)在7.35×10-12-4.00×104之间,有些化合物的毒性当量因子甚至与单邻位取代PCBs相当(TEFWHO＝3×10-5)。相同取代位HO-PBDEs所能诱导芳烃受体活性高于MeO-PBDEs,可见HO-官能团可以诱导更大的芳烃受体活性。同时,本研究根据野外鱼样体内PBDEs衍生物的浓度和每种物质对应的RePH4IIE-luc值计算了每一种生物样品的毒性当量值(TCDD equivalents, PBDEs analoguesTEQH4IIE-luc)结果显示,仅考虑PBDEs衍生物的芳烃受体活性,本研究中所涉及鱼样的analoguesTEQH4IIE-luc均低于欧盟和美国环保局所指定的标准,风险熵值低于0.005,PBDEs衍生物在目前浓度水平下不会对人体健康构成威胁,但考虑这类物质可以随食物链在人体内蓄积,其潜在健康风险仍需进一步研究。

摘要译文

关键词：

三重四级杆质谱; 大肠杆菌; 毒理基因组学; 二噁英活性

学位年度：

2013

学位类型：

博士

学科专业：

环境科学

导师：

于红霞

中图分类号：

X171.5[污染生态学];X820.4[风险评价]

学科分类号：

071306[修复生态学];083001[环境科学];083003[环境健康];083002[环境工程]